Angew. Chem. :多功能化学预钾化策略用于双碳钾离子混合电容器

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双碳钾离子混合电容器结合了电池高能量密度以及电容器高功率密度的特点,且具有价格低的优势,是新型储能器件的有力竞争者。然而,电池型的碳负极材料要匹配正极的高动力学性能,常常采用非石墨类的软碳或硬碳,其首次库伦效率较低。另一方面,电容型碳正极在高电压区间内循环时,电解液会在其表面发生严重的氧化分解。这些问题将导致双碳钾离子混合电容器展现出较差的能量密度与循环稳定性。



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基于此,中国科学技术大学钱逸泰教授与林宁课题组以实验室自制的硬碳作为负极,商业活性炭作为正极; 采用钾-萘的四氢呋喃溶液对正/负电极进行化学预钾化处理,在提升负极首次库伦效率的同时并诱导电解液在正/负极表面预形成均匀、致密且富含KF的多功能性电解质界面层,构建了具有高能量密度以及长循环稳定性的双碳钾离子混合电容器。

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结合同步辐射、核磁共振、TOF-SIMS以及电化学等测试证明:(1)化学预钾化处理使硬碳负极中具有不可逆电化学反应的缺陷以及异质杂原子失活,负极的首次库伦效率从45.4% 提升到 84.0%;同时,在硬碳表面预形成的固体电解质膜能够显著提升其循环过程的库伦效率,并有助于钾离子快速传输提升其倍率性能。(2)在活性炭正极表面预形成的富含KF电解质膜能够抑制电解液在4.2 V(甚至4.5 V高压)下的氧化分解,从而正极展现出高的循环库伦效率和长循环寿命;(3)通过全电池三电极原位检测表明预钾化的正/负极不仅可以补偿首次循环中的不可逆容量损失,还能够补偿后续循环中钾离子的消耗,从而促使组装的钾离子混合电容器在593.8 W kg-1的功率密度下展现出172.5 Wh kg-1的能量密度,并能够在1.0 A g-1下稳定循环10000次。

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文信息

Integrating Chemical Pre-Potassiation with Pre-Modulated KF-Rich Electrolyte Interfaces for Dual-Carbon Potassium Ion Hybrid Capacitor

Yong Qian, Bei Wu, Yang Li, Zhen Pan, Shuai Feng, Ning Lin,* Yitai Qian*


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202217514




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