Angew. Chem. ：轴手性热活化延迟荧光咪唑鎓盐用于圆偏振发光电化学池

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圆偏振电致发光(CPEL)技术在光学存储、通信和3D显示等领域展现出巨大的应用潜力。传统的圆偏振有机发光二极管(CP-OLED)虽能直接产生CPEL信号，但由于多层结构中的双折射效应以及厚层器件导电性差的问题，器件性能和圆偏振电致发光不对称因子(gEL)都会显著降低。因此，开发兼具简单器件结构和优异导电性的新型圆偏振器件对于CPEL技术的发展十分必要。


圆偏振发光电化学池(CP-LEC)具有简单的三层结构(阳极-发光层-阴极)，可显著降低因双折射效应带来的圆偏振光损耗，离子导电机制可以有效促进电荷的注入和传输，确保了较高的光电转换效率和较好的电流稳定性。


近日，中国科学院化学研究所的李猛研究员、陈传峰研究员和华中师范大学的何磊教授、山西大学的冯丽恒教授合作，将咪唑鎓盐融入轴手性分子骨架中，成功设计了一对具有TADF特性的离子型咪唑鎓盐R-TCBN-ImEtPF6和S-TCBN-ImEtPF6。其光致发光量子产率为92%，单线态-三线态能级间隙(ΔEST)仅有0.04 eV，展现出优异的电化学氧化还原性能，并表现出强烈的圆二色吸收(CD)和圆偏振发射(CPL)特性，圆偏振发光不对称因子(|glum|)为3.7×10-3。



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图1：a) 基于离子液体和过渡金属配合物的CP-LEC。b) 本研究中基于轴手性TADF咪唑鎓盐的CP-LEC。

采用双TADF主客体敏化策略，通过Förster共振能量转移(FRET)和Dexter能量转移(DET)的协同效应，确保了在低客体掺杂浓度下，主客体之间依然能够实现高效的能量转移，显著降低了三重态激子浓度，有效抑制了激子猝灭，从而提升CP-LEC的器件性能。此外，离子型敏化剂所具备的优良导电性有助于改善器件的电荷平衡，减少不均匀的电荷积累，帮助形成均匀的电场分布，进而促进p-i-n结的形成。

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图2. PMMA膜中R/S-TCBN-ImEtPF6的a) UV-Vis和PL光谱; b) 瞬态PL光谱。

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图3. PMMA膜中R/S-TCBN-ImEtPF6的CD和CPL光谱。

在不添加任何离子液体(ILs)或离子过渡金属配合物(iTMCs)的前提下，基于R-TCBN-ImEtPF6的CP-LEC表现出最高5.2%的最大外量子效率、827 cd m-2的最大亮度和显著的CPEL信号，|gEL|值为3.3 ×10-3。这是基于TADF机制的首例CP-LEC，并且在已报告的CP-LEC中，器件效率和gEL值均为最佳。


综上所述，该研究不仅推动了手性TADF离子盐在CP-LEC领域的应用，也为开发高性能圆偏振电致发光提供了新思路。

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图4. a) CP-LEC的器件结构及具有双TADF特性的主客体掺杂策略机制示意图。b) 器件的时间依赖性电致发光(EL)光谱。c) 器件的亮度-时间-电压(L-T-V)曲线。d) 器件的亮度-电压-EQE曲线。e) 基于R/S-TCBN-ImEtPF6的CP-LEC的CPEL光谱。

论文信息

Axially Chiral TADF Imidazolium Salts for Circularly Polarized Light-Emitting Electrochemical Cells

Chao Feng, Ke Zhang, Bianxiang Zhang, Prof. Liheng Feng, Prof. Lei He, Prof. Chuan-Feng Chen, Dr. Meng Li


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202425094




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