金属和氮掺杂纳米碳（M-N-Cs）是贵金属催化电化学能量转换过程的有前途的替代品，但高温热解合成的M-N-Cs存在原子分散的M-N_x位点和结晶金属纳米颗粒（NPs），阻碍了活性位点的识别和性能的合理优化。

基于此，湖南大学费慧龙教授（通讯作者）等人报道了一种通用而有效的策略，即利用碘化铵（NH₄I）作为腐蚀剂，在高温下去除过多的金属聚集体，获得具有专属原子弥散的贵金属和非贵金属基M-N-Cs（M=Pt、Fe、Co、Ni、Mn、Cu、Zn）。以Pt-N-C为概念验证，Pt-N-C中Pt-NPs的完全去除能够澄清原子Pt-N_x部分和Pt NPs对HER的催化活性的贡献。

作者对三种优化的原子结构模型（原子PtN₃部分、Pt NPs和Pt NPs+PtN₃复合位点）进行了DFT计算，考虑了三个可能的H吸收位点，包括Pt NPs的Pt(111)平面（S1位点），Pt NPs的Pt(211)平面（S2位点）和原子PtN₃部分（S3位点）。

通过不同位置H*吸附的吉布斯自由能（∆G_H*）发现，S1位点是H的优先吸收位点，因为S1位点表现出最佳的H吸附强度，∆G_H*为-0.18 eV，而S2位点为-0.21 eV，S3位点为0.27 eV。

对比具有最佳位置的Pt NPs+PtN₃、PtN₃部分和Pt NPs的∆G_H*，发现PtN₃部分的∆G_H*为0.34 eV，因此H在活性位点上的结合较弱，而Pt NPs为-0.40 eV，表明H结合较强。因此，Pt NPs+PtN₃的最佳吸附能可归因于Pt NPs与PtN₃原子部分的协同作用。

结果表明，Pt-SA/NP-NC中Pt-SA与NPs之间的协同相互作用产生了最佳的∆G_H*，从而获得了优异的HER活性。

A General Strategy to Remove Metal Aggregates toward Metal-Nitrogen-Carbon Catalysts with Exclusive Atomic Dispersion. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202211398.

https://doi.org/10.1002/adma.202211398.