- A+
催化剂之间的耦合能够用于模拟自然金属酶催化反应过程中的双核位点结构。
有鉴于此,西北大学王宁、瑞典皇家理工学院张彪彪、Mårten S. G. Ahlquist等报道了两种简单有效的设计方案,能够通过静电相互作用在两个催化剂之间实现配合。在其中一个方案中,在同一个催化剂分子中同时修饰一个正电荷、负电荷基团,从而相邻两个催化剂之间通过电荷相配合作用以反方向平行方式排列;在另外一个系统中由两个不同催化剂组成,两个催化剂中分别修饰正电荷、负电荷,从而两个催化剂之间产生分子间的静电相互作用。基于这种作用的Ru(bda)(H2bda=2,2’-联吡啶-6,6’-二羧酸)水氧化催化剂的催化活性提高了一个数量级。
本文要点
要点1. 作者通过1H NMR、TEM、SAXS、电导率测试等方法,对两个体系中的催化剂之间的分子间静电相互作用进行表征。
要点2. 通过分子动力学测试,进一步验证了通过静电相互作用在形成二聚体结构催化剂中起到的作用,是导致催化活性显著改善的首要原因。这种催化剂设计策略有望用于其他催化剂耦合体系的设计用于改善小分子催化活化、有机合成等应用。
Jiajia Yi, Shaoqi Zhan, Lin Chen, Qiang Tian, Ning Wang*, Jun Li, Wenhua Xu, Biaobiao Zhang*, and Mårten S. G. Ahlquist*, Electrostatic Interactions Accelerating Water Oxidation Catalysis via Intercatalyst O–O Coupling, J. Am. Chem. Soc. 2021,
DOI: 10.1021/jacs.0c07103
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c07103
目前评论: