【Angew. Chem. Int. Ed.】利用CO2结合酶光催化CO2还原

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高效和经济的碳定价是循环碳经济的先决条件,包括减少、再利用和回收。这对于维持和改善人类经济活动和生活质量至关重要。一般来说,任何含碳材料最终都会转化为碳酸盐、碳酸氢盐和二氧化碳,而这些物质迄今为止只被视为废物。为实现理想的循环碳经济,上述碳源的应用至关重要,并有助于最大限度地减少化石资源的消耗和污染物的排放。为了实现这些目标,光催化、电催化、热催化和生物催化是实现这一目标的关键工具,且优先在水溶液中使用。然而,在水中高效运行的催化系统很少。

有鉴于此,University of GreifswaldUwe T. Bornscheuer与其合作者,提出了一种基于潜在二氧化碳结合位点和后续突变的结构分析鉴定适合二氧化碳还原的酶的一般策略。该研究发现枯草芽孢杆菌的酚酸脱羧酶BsPAD在钌光敏剂和抗坏血酸钠的存在下选择性地将水光催化二氧化碳还原为一氧化碳。

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图片来源:Angew. Chem. Int. Ed.

通过工程化改造BsPADBsPAD突变体实现了高达978TON和高达93%的选择性(有利于所需的CO而不是H2的产生)。对BsPAD的活性位点区域突变进一步提高了CO生成的周转数。这也表明电子转移是限速步,并且通过多步隧穿发生。此外,对其他八种酶的应用证明了该方法的普遍性,所有这些酶都显示出所需的活性,这表明一系列蛋白质能够光催化二氧化碳还原。

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图片来源:Angew. Chem. Int. Ed.

原文标题:Photocatalytic CO2 Reduction Using CO2-Binding Enzymes

原文作者:Henrik Terholsen+, Hilario Diego Huerta-Zerón+, Christina Möller, Henrik Junge,* Matthias Beller,* and Uwe T. Bornscheuer*

Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202319313


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