随着现代社会对清洁能源需求的不断增加，锂离子电池的应用也越来越广泛。与目前商业化的锂离子电池相比，搭配固态电解质的全固态锂金属电池具有更好的安全性和更高的能量密度，被认为是极具发展前景的关键储能技术。然而锂金属负极与电解质之间的副反应以及锂枝晶的生长，一直是行业面临的关键难题。研究表明构建稳定的SEI（锂金属与电解质之间的界面层）被认为是解决上述难题的关键。其中氟化锂（LiF）因其高界面能、高化学稳定性和低Li⁺扩散势垒的特点，被认为是构建稳定SEI的关键组分。

近日，湘潭大学的张彪副教授、马增胜教授和华南理工大学的刘军教授合作，合成了一种聚卟啉有机框架（POF）来构建 "电荷仓库"，并制备了一系列PEO基复合固态电解质。结果表明，与单卟啉相比，POF 具有更充分的电荷来源，可为锂盐阴离子(TFSI^-) 提供更加充分的电荷转移数量(提升至 2.7 倍)，进而构建了富LiF的SEI层，显著提高了PEO基固态锂金属电池的性能。

通过多种测试和DFT计算，发现POF显著影响TFSI^-的分解动力学过程。当 LiTFSI 与 POF 相互作用时，未反应卟啉区的电荷将转移到反应卟啉区，从而有效补充反应区的电荷转移量，使TFSI^-充分获得电荷，加快TFSI-的分解动力学过程，促进其分解生成LiF，从而构建富LiF的SEI层。

用PEO-POF电解质组装的电池，无论搭配LiFePO₄或NCM₈₁₁正极，亦或是厚锂和薄锂，都具有高放电容量，高库仑效率、稳定的电压平台、良好的容量保持性和出色的循环性能。同时，将PEO更换为PVDF-HFP或PEG基的聚合物电解质后，组装的电池库伦效率和循环稳定性依然有明显的提升。该工作为聚合物基固态电解质-锂金属的界面调控提供新的认识。