通过 XRD,SEM,氮气吸附以及固体核磁技术对产品进行了详细的表征(图1),证实了筛选出来的模板剂能够直接导向只包含骨架内四配位铝的 IWR 分子筛,HRTEM 和 EDS 结果显示了 IWR 清晰的孔道结构以及均匀的Al分布(图2和图3)。由于合成的体系中未加入锗,合成出的硅铝 IWR 分子筛具有更好的热稳定性以及水热稳定性,而且其在 MTP 的反应中有优异的丙烯选择性以及高的丙烯/乙烯值(图4)。与常规的分子筛的合成方法相比较,本工作的实验方法具有明显的优势:(1)通过模板剂的设计,我们能够快速筛选出匹配分子筛骨架的模板剂,这大大减少了实验的周期;(2)合成周期短且具有极高的产率。这种通过直接设计筛选与分子筛骨架具有低稳定化能的模板剂的方法为今后在直接合成硅铝分子筛提供了一种新路线。相关结果发表在Journal of The American Chemical Society上,文章的第一作者为洪鑫和陈伟博士,通讯作者为肖丰收教授、马延航助理教授和吴勤明博士。
▲图1. (a) XRD pattern, (b) SEM image, (c) N2 sorption isotherms, and (d) 27Al MAS NMR of the aluminosilicate IWR zeolite.
▲图2. SAED patterns and HRTEM images of individual COE-6-30 crystals along the (a, d) [010]; (b, e) [001] and (c, f) [100] zone axes. ▲图3. (a) SEM image, (b-d) EDS elemental mapping of the COE-6-30 zeolite.
▲图4. Methanol conversions and product selectivities over the aluminosilicate IWR zeolite at 480 °C (■ Conv; ◆ C1; △ C2; ▲ C2=; ☆ C3; ★ C3=; ○ C4; ● C4=; ● C5).
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