Angew. Chem. :框架核酸模板化的超薄电活性金纳米片

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二维金纳米材料,由于其高稳定性、优异的电子性能、催化性能和光学性能,被广泛应用于生物传感、催化和能源化学领域。目前研究的二维金纳米材料的晶相仅限于热力学稳定的晶体结构,而二维无定形结构的金纳米材料可能具有独特物理和化学性质。然而,采用目前常见的合成方法难以实现这一点,因此亟需开发新的合成策略。


框架核酸(framework nucleic acids,FNAs)是一类具有亚10纳米级定位精度的DNA纳米结构,可以程序化定义纳米颗粒、团簇、蛋白质等多种功能材料与分子的空间排布,从而实现对它们的物理、化学、生物学性质的精细调控,近年来已经在合成生物学、原子制造等领域展现出巨大的潜力。近日,西北大学的欧阳湘元副教授和南京理工大学的万莹副教授合作,利用框架核酸——DNA纳米片(DNA nanosheets,DNS)作为模板,首次在室温水溶液中合成了超薄亚纳米厚度(0.49 nm)的微米级无定形金纳米片(gold nanosheets,AuNSs)。所合成的DNS/AuNSs保留了框架核酸的空间可寻址特征,并且具有显著增强(约3倍)的电催化活性(相对于离散的金纳米簇)。



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作者发现,在金属化过程中,带负电荷的金属前驱体(AuCl4)优先吸附在DNS表面,而不是突出的单链DNA(single strand DNA,ssDNA)上,导致沿着DNS表面形成光滑的AuNSs,这一过程与先前报道的金属纳米颗粒/簇沿着DNA纳米结构上突出的DNA生长完全不同。更重要的是,金纳米片形成后保留了DNA纳米结构的空间可寻址特征,有助于进一步开发其应用。

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进一步地,作者将DNS/AuNSs作为葡萄糖氧化反应的电催化剂。相对于离散的金纳米簇,DNS/AuNSs具有更大的电化学活性面积和更宽的带隙,表现出显著增强的电催化活性(约3倍),为其在催化到新能源材料等广泛领域提供了应用前景。

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该工作提出了一种新的DNA纳米结构金属化机制,可以极大地丰富基于DNA的纳米材料研究,这一合成策略也为开发具有增强性能和多功能性的超薄二维非晶贵金属纳米材料开辟了新的途径。

文信息

DNA Framework-Templated Fabrication of Ultrathin Electroactive Gold Nanosheets

Le Li, Yawen Ding, Gang Xie, Shihua Luo, Xiaoguo Liu, Lihua Wang, Jiye Shi, Ying Wan, Chunhai Fan, Xiangyuan Ouyang


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202318646

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