ChemCatChem:三维有序大孔氧化铝负载的AuPd合金纳米颗粒高效炭烟燃烧催化剂

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随着中国汽车工业的高速发展,由汽车尾气排放所导致的雾霾问题愈发严重。尾气中含有大量的炭烟颗粒物(PM),对大气环境和人类健康造成很大威胁。因此,开展高活性催化剂消除PM的研究具有非常重要的基础研究和环保意义。据报道,金基催化剂具有良好的催化炭烟氧化活性。然而,金纳米粒子在高温下容易烧结和失活。这可以通过将金与其他金属结合形成双金属或多金属纳米结构来解决。在本论文工作中,我们利用微孔膜还原法设计并制备了在三维有序大孔Al2O3表面担载不同Au/Pd比例的双金属Aun-Pdm/3DOM Al2O3催化剂。研究发现,与担载单一贵金属Au或Pd纳米颗粒相比,担载双金属合金Aun-Pdm/3DOM Al2O3催化剂于Au和Pd之间具有良好的协同效应:Pd的引入能够调节金纳米颗粒的粒径,一定程度上改善Au纳米催化剂的稳定性;Au的存在能够防止Pd被进一步氧化,还能提高Pd基催化剂的氧化还原性能,从而表现出更高的催化活性和循环稳定性。其中Au与Pd比例为1:1时,Au2-Pd2/3DOM Al2O3催化炭烟燃烧活性最好。



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催化剂SO2-Au2-Pd2/3DOM Al2O3 催化炭烟燃烧反应机理图

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含Pd催化剂中Pd0和PdIIO的相对含量

进一步,我们发现Au/Pd比值对双金属纳米颗粒的化学状态和尺寸有显著影响。Au与Pd之间存在电子转移,Au的存在更有利于PdO还原为金属Pd,避免PdO过量存在。随着Au/Pd比值的增大,Au-Pd双金属纳米颗粒的尺寸逐渐减小,与此同时金属态Pd含量逐渐增加,当Au与Pd比例为1:1时,Au2-Pd2/3DOM Al2O3催化剂同时具备较为充足的Pd与PdO含量,此时双金属催化剂合金化程度最高,这是其具有最高催化活性的重要原因。此外,本论文还对催化剂进行了抗水、抗硫性能测试。双金属Au2-Pd2/3DOM Al2O3催化剂经空气中水处理后活性没有明显下降。而SO2预处理后,活性没有降低,反而有所提高,其中,T50和T90分别降低了23 ℃和25 ℃,这可能与催化剂表面形成的硫酸铝物种性质有关。我们认为,本研究可为高效炭烟氧化催化剂的设计和制备提供重要的理论参考。

文信息

Highly Efficient Catalysts of AuPd Alloy Nanoparticles Supported on 3D Ordered Macroporous Al2O3 for Soot Combustion

Dr. Renjie Li, Dr. Baofang Jin, Teng Ma, Yutai Liang, Prof. Yuechang Wei, Xuehua Yu, Prof. Jianmei Li, Prof. Jian Liu, Prof. Zhen Zhao

文章第一作者为博士生李人杰,共同第一作者为靳保芳研究员


ChemCatChem

DOI: 10.1002/cctc.202201020




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