过渡金属和氮共掺杂碳材料(M-N-C)，尤其是Fe-N-C类，长期以来一直被认为是质子交换膜阴极缓慢氧还原反应(ORR)最有希望的替代电催化剂燃料电池(PEMFC)以解决Pt基催化剂的价格高、危险性等缺点。但是，最先进的Fe-N-C催化剂活性不足，需要高催化剂负载才能在PEMFC中实现与Pt/C相当的性能，但厚催化剂层显着阻碍了质量传输并降低了功率密度。基于此，中国科学院上海高等研究院邹志青和Chi Chen等提出了一种简单的有序模板和蒸汽蚀刻协同方法，以提高具有互连有序分级多孔结构的原子分散Fe-N-C催化剂的可接近活性位点的密度，用于ORR催化反应。蒸汽蚀刻通过蚀刻非活性无定形碳增加石墨化程度，而原子Fe-N4活性位点被很好地保存并且均匀分布。HAADF-STEM、XAFS和拟合分析证实，Fe以原子分散的Fe-N4配位结构的形式存在；NO吸附还原实验定量证明蒸汽蚀刻将活性位点密度提高了4.6倍；该催化剂OM-Fe-N-C-steam-800的质量活性是Ar保护催化剂的1.8倍，表现出优异的ORR活性，E1/2为0.81 V。当OM-Fe-N-C-steam-800用作阴极时，提高的活性位点密度和快速的传质使PEMFC的最大功率密度高达0.78 W cm-2，高于Ar保护的PEMFC(0.63 W cm-2)，表明了用于实际应用的蒸汽蚀刻。该催化剂在PEMFC中的耐久性通过在H2-O2下以0.4 A cm-2的电流密度放电评估，发现130小时后，电压略有下降并保持了原始性能的93.1%，证实了所合成的催化剂在实际应用中的巨大潜力。这项工作提供了一种简便的方法用以增加ORR的M-N-C材料的活性位点密度。
Facile Steam-Etching Approach to Increase the Active Site Density of an Ordered Porous Fe-N-C Catalyst to Boost Oxygen Reduction Reaction. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c00408
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