模仿自然碳循环，利用大气中的碳基温室气体（二氧化碳（CO2）和甲烷（CH4））作为有价值的燃料和化学品生产的碳原料，是实现人类社会可持续发展的一种有前途的策略。有鉴于此，光催化CO2/CH4转化可以直接获取太阳能，用于生产有价值的燃料和化学品，显示出关闭人造碳循环的巨大潜力。在过去的几十年里，这一领域取得了巨大的进展。然而，这类反应的光催化转化效率和选择性仍然无法令人满意。考虑到光催化反应与光催化剂活性中心上的表面催化反应密切相关，活性中心设计已被证明是优化光催化性能的有效方法，但由于缺乏有效的活性中心识别技术(通常在分子水平上)，极大地限制了其在光催化中的潜力。幸运的是，随着材料科学领域的迅速发展，一大批先进的表征技术已经发展起来，为材料科学家和化学家提供了揭示光催化剂上活性中心掩膜的强大工具。随之而来的是，光催化剂的活性中心设计也不断发展。如今，活性中心的识别和设计已成为催化领域的研究热点，并有望推动人工碳循环领域的发展。
近日，中科大熊宇杰教授重点综述了课题组在识别和设计直接人工碳循环的活性位点方面的最新进展。
本文要点
要点1. 作者首先总结了直接人工碳循环相对于间接人工碳循环的优势。然后系统地介绍了活性中心的概念以及高效、选择性光催化CO2/CH4转化对活性中心的要求。
要点2. 随后，作者对目前可用于识别光催化剂上的活性中心的表征技术和工具进行了综述。此外，概述了团队在设计光催化CO2/CH4转化的活性中心方面所取得进展。要点3. 作者最后对该领域目前仍面临的挑战和未来的前景进行了总结。该综述了不仅总结了课题组在这一领域的最新工作，而且可以促进直接人工碳循环的发展。Jingxiang Low, et al, Identification and Design of Active Sites on Photocatalysts for the Direct Artificial Carbon Cycle, Acc. Mater. Res., 2021DOI: 10.1021/accountsmr.1c00222https://doi.org/10.1021/accountsmr.1c00222
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