Angew. Chem. :光致自由基对二维金属-有机组装体中高效光热转换的影响

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光热转换是一种直接利用太阳能将光能转化为热能的策略,已被广泛应用于海水淡化等领域。海水淡化是一种很有前途的获取淡水的方法,因其资源丰富和环境友好而备受关注。为了实现高效的光热转换,光热材料的光吸收、光致电子振动和光电效应等因素是提升性能的关键,但是在一个材料体系中同时优化这些因素是极具挑战性的。在实际应用中,材料的光热转换效率和光稳定性都需要进一步提高。


在高效太阳能光热转换材料中,自由基材料因其具有独特自旋效应的未成对电子而表现出巨大优势。然而,由于自由基具有很高的化学活性,因此将自由基材料直接应用于太阳能光热转换极具挑战性。为了稳定自由基,利用金属中心与自由基前驱体配体之间形成的配位键,通过自组装形成无限的配位网络结构是一种有效的策略。为了实现光热材料的应用,还需进一步探索抑制自由基结合和/或氧化还原以保持高光热效率的因素。



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近日,南开大学师唯教授等通过金属-有机配合物配位组装等策略,设计并合成了一个超稳定的二维钴金属-有机组装体NKU-123,具有广泛的光吸收范围,并表现出优异的光热转换性能、良好的循环稳定性和化学稳定性。

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研究表明,刚性的配位框架不仅可以稳定光诱导产生的自由基,而且提高了其化学/光稳定性。在808nm激光下,NKU-123的温度在6秒内由25.5℃迅速升高到215.1℃。太阳能热水蒸发研究表明,在1个太阳强度的光照射下,NKU-123的太阳热蒸发纯水和海水速率高达1.442和1.299 kg m-2 h-1,蒸发效率分别为97.8%和87.9%,是目前最好的太阳能光热转换材料之一。

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在该工作中,NKU-123的光致自由基影响了其能级结构,增加了自旋密度,导致光致电子振动增强,从而增强了其光热效应。这项工作揭示了光致自由基在光热转化中的作用,为设计高性能和高稳定性的光热材料提供了结构和能级方面的见解。

文信息

The Influence of Light-Generated Radicals for Highly Efficient Solar-Thermal Conversion in an Ultra-Stable 2D Metal-Organic Assembly

Wenlong Lan, Xiaoshuang Gou, Yuewei Wu, Ning Liu, Lele Lu, Prof. Peng Cheng, Prof. Wei Shi


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202401766



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