无金属碳材料因其丰富的来源，低廉的价格而在催化领域受到越来越多的关注。尤其近年来很多研究表明，碳材料表面的缺陷位点在很多催化过程中起着举足轻重的作用。但是拓扑碳缺陷的精准合成，表征和与催化性能的对应关系也一直是科学界的重要挑战。近日，格里菲斯大学的姚向东教授团队开发了一种通用的从相应的特定氮（N）掺杂位点定向转换制备碳缺陷的方法。作者首先在碳前躯体中加入不同浓度的Zn离子以合成了一系列具有特定N构型（吡啶-N，石墨-N或吡咯N）的碳材料。再通过热处理的方法将将N构型转化为对应的缺陷结构。石墨-N对应于C585，吡啶-N对应于S-C5，吡咯-N对应于A-C5 合成路线如图：
图一.不同碳缺陷的合成示意图
图二. 从N构型向碳缺陷位点的定向转化
氧还原反应测试（ORR）表明N构型位点并不是活性中心，而转化为缺陷之后的特定结构表现出不同的活性。三种缺陷碳（D-CNF-1，D-CNF-2和D-CM）的比较表明在0.1MKOH中A-C5构型比S-C5和C585对ORR更具优越性。而对于析氢反应（HER）, C585构型显示出比S-C5和A-C5明显高的HER活性.这些结果充分证明了特定的碳缺陷结构可以对不同的反应表现出特定的活性。根据构效关系，合理设计和合成具有单一结构的活性位点是获得优秀催化剂的关键。
图三. ORR和HER性能测试对比
该项研究以“A Directional Synthesis for Topological Defect in Carbon”为题，发表于Cell姐妹刊Chem.
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