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钙钛矿太阳能电池(PSCs)因其高效率和低成本的优势,成为具有广阔市场前景的新一代光伏技术。钙钛矿层和电子传输层之间的界面问题极大地限制了反式(p-i-n)钙钛矿太阳能电池的稳定性和效率。尽管有机铵盐已经被广泛用作界面钝化剂,但是他们并不能有效的调控钙钛矿表面的n型行为。 为解决上述问题,太原理工大学王忠强&中国科学院宁波材料技术与工程研究所杨道宾和葛子义提出了一种通过精准调控哌嗪衍生物的吸电子能力来控制钙钛矿层中的n型行为。这项研究的创新点在于采用非共轭有机铵来控制钙钛矿薄膜的界面能带弯曲,将钙钛矿的费米能级调提升至接近导带甚至进入导带(称为简并半导体),从而在钙钛矿层内创建内置电场,有效增强电子提取和载流子传输。
作者首次发现经过非共轭有机铵修饰的钙钛矿薄膜的发光强度显著降低,这为改善电子提取带来一个新的视角。通过紫外光电子能谱,清楚地解析钙钛矿薄膜的能级变化过程,揭示了发光强度降低的原因。研究表明,与对照品组相比,修饰后的钙钛矿薄膜费米能级向上移动,接近导带甚至进入了导带,钙钛矿本身会变成异质结构,这就在钙钛矿内部产生一个内建电场,因此促进光生载流子的分离和传输,并抑制从激发态到基态的复合。此外,体相和薄膜表面的能带弯曲可以使电子自发的从体相流向表面。 经过CCPI修饰后,钙钛矿的缺陷态密度降低,非辐射复合受到显著抑制。因此在FA0.85MA0.1Cs0.05PbI3体系的单结钙钛矿太阳能电池中实现了25.74%的效率,开路电压(VOC)为1.166 V,填充因子(FF)为85.4%。更重要的是,经CCPI修饰后的钙钛矿太阳能电池在85 ℃氮气环境条件下,放置1200小时后仍然可保留其初始效率的88%,表现出良好的热稳定性。综上所述,该研究提出了一种精确控制哌嗪碘化物衍生物的吸电子能力来调节钙钛矿n型特性的方法,从而促进电子萃取,实现高效稳定的反式钙钛矿太阳能电池。 论文信息 Controllable Heavy n–type Behaviours in Inverted Perovskite Solar Cells with Non-Conjugated Passivants Haowei Guan, Jie Wu, Prof. Daobin Yang, Lisha Xie, Weifu Zhang, Jiahong Shan, Prof. Zhongqiang Wang, Yuanyuan Meng, Dr. Jintao Zhu, Prof. Fei Chen, Dr. Yubo Zhou, Prof. Ziyi Ge Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202418606

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