在电催化剂中适当引入氧空位（Ov）可以获得更高的催化活性并提高电导率。基于此，复旦大学方晓生教授（通讯作者）等人分别在不同气氛（空气、N2和NaBH4/N2）下对金属有机框架（MOF）前驱体进行热处理，制备了三种不同成分的CoFe双金属氧化物（CoFeOx-A/N/H)。
结果表明CoFeOx-H比CoFeOx-A和CoFeOx-N表现出更优异的OER电催化活性和更快速的反应动力学，对配位环境的形态和结构差异以及变化进行了深入的探究。
采用DFT计算方法进一步揭示了OER电催化活性的起源。分别构建了三种异质结构CO3O4/Fe3O4 (CoFeOx-A)和CoO/CoFe2O4 (CoFeOx-N)和CoO/CoFe2O4-Ov (CoFeOx-H)。计算结果表明*O → *OOH为OER反应的速率决定步骤，CoFeOx-A、CoFeOx-N和CoFeOx-H的ΔG分别为2.75 eV、1.92 eV和1.45eV，说明CoFeOx-H具有最好的OER活性。这种显著的能量差异可以归因于在OER过程中对吸附金属位点的电子结构的有效调制。电荷密度差分图表明，引入大量Ov后，活性位点（虚线圆）的电荷密度减小。CoFeOx-H明显的电子损失表明，周围Fe原子的氧化态有效增加，导致OER活性提高。更有趣的是，与CoFeOx-N相比，转移到*O的电子也增加了，这也有利于反应能垒的降低。计算得到的CoFeOx-A、CoFeOx-N和CoFeOx-H上活性位点的d带中心分别为-1.16 eV、-1.36 eV和-1.57eV，较低的d带中心对*O中间体的吸附可能更弱、更合适，从而显示出相对较高的OER活性。Defect-Induced Atomic Arrangement in CoFe Bimetallic Heterostructures with Boosted Oxygen Evolution Activity. Small, 2022, DOI: 10.1002/smll.202205092.https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/smll.202205092.
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