锂硫（Li-S）电池因其理论能量密度高和硫成本低等优点在电能存储应用中富有前景，但该电池体系存在一些关键问题，例如多硫化锂(LiPSs)的穿梭效应以及缓慢的反应动力学，这严重阻碍了其潜在的实际应用。通过物理化学约束和催化转化LiPSs是抑制Li-S电池穿梭效应和提高Li-S电池氧化还原动力学的关键。硫宿主的合理设计已被证明可有效提高Li-S电池性能。理想的硫宿主一般应满足以下要求：1）优良的导电性；2）合理的结构；3）对LiPSs的强亲和力；4）高效的LiPSs催化位点。氮掺杂碳（NC）是一种优异的硫宿主。探索简单新颖的合成策略制备具有独特结构的NC可进一步提高其作为硫宿主的性能但仍具有挑战性。此外，催化剂已被引入硫正极以加速LiPSs在充放电过程中的可逆转化。其中，单原子催化剂因其独特的性质而引起了广泛的兴趣。例如，NC上的单金属原子可加速LiPSs的动力学转化并抑制不良穿梭效应。

近日，新加坡南洋理工大学楼雄文教授和河南师范大学高书燕教授团队开发了一种NH4Cl辅助热解策略，设计并合成了由薄外壳和多孔内框架组成的单原子Ni修饰的高度介孔NC(Ni-NC(p))作为Li-S电池的多功能硫宿主。

Ni-NC(p)的简要制备步骤如下：首先，将NH₄Cl/Zn(NO₃)₂水溶液与2-甲基咪唑/十六烷基三甲基溴化铵水溶液混合制备NH₄Cl掺杂的ZIF-8(N)。NH₄Cl可在不影响其晶体结构和形貌的前提下均匀嵌入ZIF-8(TA/N)骨架中。然后，用少量的单宁酸(TA)处理ZIF-8(N)在其浅表面形成TA-Zn络合物，得到前驱体ZIF-8(TA/N)。经过高温热解后，ZIF-8(TA/N)碳化为由薄的外壳和多孔的内部框架组成的介孔NC(NC(p))。最后，通过简单退火策略，将单原子Ni锚定在NC(p)上，形成Ni-NC(p)。Ni-NC(p)作为硫宿主在结构和组成方面具有多种优点。首先，高度介孔的NC骨架不仅有利于电子/离子传输，还能确保充分的硫负载并提高硫利用率。其次，具有丰富N物种的外壳和内部多孔框架可以通过物理限域和化学吸附方式限制LiPSs的扩散，从而抑制了不良的穿梭效应。第三，负载的Ni单原子可加速LiPSs在充放电循环过程中的转化。因此，Ni-NC(p)/S正极在比容量、倍率性能和长期循环稳定性方面明显优于对照正极。

该工作开发出一种简单高效的NH₄Cl辅助热解策略，成功制备出高度介孔且富含单分散Ni位点的NC纳米结构(Ni-NC(p))。独特的NC结构不仅利于电子/离子转移，而且能实现高的硫负载并有效限制LiPSs的穿梭效应。同时，单Ni原子可通过催化作用改善LiPSs的氧化还原动力学。由于上述优点，Ni-NC(p)/S正极表现出优异的Li-S电池性能，具有高比容量、优异的倍率性能和良好的长期循环稳定性。该工作将为设计和制备用于Li-S电池和各种能源储存和转化应用的先进单原子催化剂提供新灵感。