Chem. Eur. J. :界面化学键和内建电场协同促进光催化剂性能

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淮北师范大学代凯课题组通过在多孔g-C3N4 (P-CN) 纳米片上原位生长Bi19Br3S27 (BBS)纳米棒构建了Bi19Br3S27/g-C3N4 (BBS/P-CN)光催化体系。其界面处产生的内建电场可以作为载流子迁移的驱动力,以及C–S键作为BBS与P-CN界面之间的快速电荷传输通道,降低了不同界面之间的电荷转移能垒,进一步促进了S型异质结的电荷转移过程。该研究通过界面化学键和内建电场,调控了S型异质结电荷转移,为提升光催化CO2还原性能提供了新的思路。



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利用半导体光催化剂实现人工光合作用是减少温室气体CO2排放的一种有前途的方式,并为碳中和提供了坚实的基础。然而,由于载流子复合严重,单个P-CN的光催化性能并不令人满意,为了进一步克服光生载流子分离效率低和氧化还原能力不足的限制,耦合具有不同能级结构的半导体来构建异质结是提高光催化性能的有效策略。在对传统异质结理解的基础上,2019年余家国教授课题组提出S型异质结的概念,S型异质结可以保留强还原能力的电子和强氧化能力的空穴,有效提高了异质结的氧化还原能力,以及高效的光生载流子分离效率。但是异质结界面原子接触不良会降低界面处光生载流子的迁移速率。


为了解决这一问题,代凯课题组设计了具有界面C–S键和内建电场的S型BBS/P-CN异质结光催化剂,增强了CO2转化为CO的光催化活性。通过XPS和FT-IR表征证明了P-CN和BBS之间形成了C−S键。能带结构数据表明BBS/P-CN符合S型异质结,并通过DFT、KPFM和原位XPS等的结果得到验证。这些策略有助于提高BBS/P-CN的光催化CO2还原活性。具体来说,在可见光照射下(λ > 420nm),优化后的BBS/P-CN异质结的CO2转化率为32.78 μmol g−1h−1。此外,BBS/P-CN也表现出良好的循环稳定性,经过5次25小时的循环试验,其催化活性保持在90%以上。这项工作表明,界面C–S键可以有效地促进g-C3N4基S型异质结光催化剂中的电荷转移,并为太阳能转换提供了一种有效的策略。

文信息

Interfacial C−S bonds of g-C3N4/Bi19Br3S27 S-scheme heterojunction for enhanced photocatalytic CO2 reduction

Xiaofeng Li, Jinfeng Zhang, Zhongliao Wang, Junwei Fu, Simin Li, Kai Dai, Min Liu


Chemistry – A European Journal 

DOI: 10.1002/chem.202202669




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