在酸性介质中寻找高效、稳定和低成本的水分解和氧还原反应（ORR）电催化剂对于开发可再生能源具有重要意义，但仍然是一个持续的挑战。

在此，北京化工大学黄世萍教授联合北京计算科学研究中心郭翔宇（Xiangyu Guo）、南京理工大学张胜利教授等人通过采用大规模DFT计算，证明了原子分散的双原子催化剂（BACs）可以作为一个通用的设计平台来实现高效的HER/OER/ORR。通过调控g-CN底物上的双原子组合，作者构建了包含23个同核和253个异核BAC（M₂/g-CN和 M_IM_II/g-CN）的材料基因组。

其中，分别有8、1和3种BAC在HER、OER和ORR方面具有出色的性能，超越了 Pt（111） 和 IrO₂（110）表面的活性基准。AuRh/g-CN具有0.35 V的低过电势，显示出优异的ORR催化活性。AgPd/g-CN可用作OER/ORR双功能催化剂，而AuCo/g-CN可被视为HER/OER/ORR的三功能催化剂。

图1. 异核BAC上的 OER/ORR活性

通过分析O₂还原为H₂O与还原为H₂O₂的反应速率之间的关系，作者从动力学角度阐明了H₂O生成的热力学ORR选择性。最后，作者采用机器学习（ML）模型挖掘出与催化活性相关的主要描述符。为了提高训练效率和减少预测偏差，作者最终确定了8个独立特征和4个组合特征。

结果显示，采用的随机森林回归器（RFR）模型基于训练和测试样本的R²值均大于0.965，其RMSE均小于0.333，表现出良好的预测性能。特征重要性分析表明，两个金属原子的距离（L）、周围N原子与金属原子之间的平均键长（d）、共价半径（R_cov-ul）对催化活性有显著影响，具有较小的L和d的系统很有可能成为HER/OER/ORR催化剂的有希望候选者。

总之，这项工作不仅确定了潜在的催化剂，而且还展示了结构-性能相关性以了解催化剂的活性来源，这为设计高效的HER、OER和ORR催化剂提供了有用的指导。

图2. 机器学习识别BACs的活性来源

Building up the “Genome” of bi-atom catalysts toward efficient HER/OER/ORR, Journal of Materials Chemistry A 2022. DOI: 10.1039/D2TA02050E