黄世萍/张胜利JMCA: 构建双原子催化剂基因组实现高效HER/OER/ORR

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在酸性介质中寻找高效、稳定和低成本的水分解和氧还原反应(ORR)电催化剂对于开发可再生能源具有重要意义,但仍然是一个持续的挑战。

在此,北京化工大学黄世萍教授联合北京计算科学研究中心郭翔宇(Xiangyu Guo)、南京理工大学张胜利教授等人通过采用大规模DFT计算,证明了原子分散的双原子催化剂(BACs)可以作为一个通用的设计平台来实现高效的HER/OER/ORR。通过调控g-CN底物上的双原子组合,作者构建了包含23个同核和253个异核BAC(M2/g-CN和 MIMII/g-CN)的材料基因组。

其中,分别有8、1和3种BAC在HER、OER和ORR方面具有出色的性能,超越了 Pt(111) 和 IrO2(110)表面的活性基准。AuRh/g-CN具有0.35 V的低过电势,显示出优异的ORR催化活性。AgPd/g-CN可用作OER/ORR双功能催化剂,而AuCo/g-CN可被视为HER/OER/ORR的三功能催化剂。

图1. 异核BAC上的 OER/ORR活性

通过分析O2还原为H2O与还原为H2O2的反应速率之间的关系,作者从动力学角度阐明了H2O生成的热力学ORR选择性。最后,作者采用机器学习(ML)模型挖掘出与催化活性相关的主要描述符。为了提高训练效率和减少预测偏差,作者最终确定了8个独立特征和4个组合特征。

结果显示,采用的随机森林回归器(RFR)模型基于训练和测试样本的R2值均大于0.965,其RMSE均小于0.333,表现出良好的预测性能。特征重要性分析表明,两个金属原子的距离(L)、周围N原子与金属原子之间的平均键长(d)、共价半径(Rcov-ul)对催化活性有显著影响,具有较小的Ld的系统很有可能成为HER/OER/ORR催化剂的有希望候选者。

总之,这项工作不仅确定了潜在的催化剂,而且还展示了结构-性能相关性以了解催化剂的活性来源,这为设计高效的HER、OER和ORR催化剂提供了有用的指导。

图2. 机器学习识别BACs的活性来源

Building up the “Genome” of bi-atom catalysts toward efficient HER/OER/ORR, Journal of Materials Chemistry A 2022. DOI: 10.1039/D2TA02050E


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