ChemCatChem:设计二元(CuZn、ZnAl 和 CuAl)和三元 CuZnAl 催化剂用于高效CO加氢制乙醇

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太原理工大学黄伟教授团队通过设计不同的二元(CuZn、ZnAl 和 CuAl)和三元 CuZnAl 催化剂,提出三元 CuZnAl 催化剂经由合成气制取乙醇过程中存在多种碳链增长机制,并且打破了Cu作为CuZnAl催化剂中活性物质的基本认识,强调了Zn组分在其中起到的关键作用。

乙醇是一种重要的有机溶剂和基本的有机化工原料,同时被公认为高辛烷值、无污染的车用燃油添加剂。在乙醇生产路线中,合成气直接催化转化法具有工艺路线最短,效率最高,投资、产品成本低等优点。本课题组在研究浆态床反应器中经由合成气合成甲醇时,意外发现自主发明的完全液相法制备的CuZnAl催化剂在没有碱金属或F-T元素的情况下,具备较高的生成乙醇的能力。这一发现,颠覆了领域学者对CuZnAl催化剂的传统认识,其科学意义和实践意义均极为重大。但截至目前,由于三元体系的复杂性,其碳链增长的机理和乙醇合成过程中的关键组分尚不明晰。


为此,太原理工大学黄伟教授团队通过设计不同的二元(CuZn、ZnAl 和 CuAl)和三元 CuZnAl 催化剂,用于CO加氢制乙醇。结果表明,CAT-CZ和CAT-ZA比CAT-CA具有更高的乙醇合成能力,这归因于关键物种Zn的存在和界面处的强相互作用。原位 DRIFTS 测量揭示了每种催化剂的中间物种,不同的中间体意味着CAT-CZ 和 CAT-ZA 中存在不同的碳链生长路径。CuZnAl 三元催化剂显示出的高活性(CO 转化率为 10.87 %,乙醇占总醇的比例为 57.18 %)可以归因于乙醇生产过程存在多种机制而不是一种机制。这项工作中的发现将打破对Cu作为CuZnAl三元催化剂合成乙醇中活性物质的基本认识,同时有利于设计具有多种活性组分的复杂催化剂。

文信息

A Study on the Binary and Ternary CuZnAl Catalysts without Additives for Efficient CO Hydrogenation to Ethanol

Jing Liu, Prof. Jinchuan Fan, Fang Li, Jie Gong, Sen Wang, Denghui Yang, Prof. Wei Huang


ChemCatChem

DOI: 10.1002/cctc.202101848


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