开发高效的Pt基合金作为氧还原反应(ORR)电催化剂对于燃料电池的实际应用至关重要。高温还原技术可以提高合金原子的有序性,但不可避免地会加速金属的烧结。在该项工作中,中山大学宋树芹和王毅等开发了嵌入有序介孔碳(OMC)基质中的Pt-Ni纳米颗粒(<5 nm)((PtNi3@OMC),其限制效应抑制了纳米颗粒在高达900 °C的温度下烧结。经过精细的去合金化过程,Pt-Ni纳米粒子的表面结构从富镍层变为富铂层(厚度约为0.15 nm)。优化后的样品(PtNi3@OMC-A)显示出出色的质量活性和比活性,分别为2.11 A mgPt-1和3.23 mA cmPt-2,比商业Pt/C(20 wt%)高一个数量级以上。此外,PtNi3@OMC-A还表现出优异的长期稳定性,在10000次循环后活性损失可忽略不计。实验结果和密度泛函理论(DFT)计算表明,合金化和应变效应都削弱了Pt-O结合强度,进一步加速了吸附在PtNi3@OMC-A表面上的含氧物质的解吸(ORR的限速步骤)。更重要的是,这种合成策略可以扩展到通过高温还原技术合成PtM合金(M = Fe、Co、Cu、Mn 等),为高温合成铂基合金作为ORR电催化剂提供了可行的解决方案。High-Temperature Confinement Synthesis of Supported Pt-Ni Nanoparticles for Efficiently Catalyzing Oxygen Reduction Reaction. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202113399
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