锂-二氧化碳（Li-CO2）电池是一种新型的CO2捕获和储能应用策略，但是缓慢的CO2还原和析出反应会导致过电位过大和循环性能差。基于此，天津大学韩晓鹏研究员、丁佳教授和王浩志博士（共同通讯作者）等人报道了利用钌（Ru）阳离子和胺基（-NH2）之间在碳量子点（CQDs）或含氮基NCB上的不同络合效应，在碳纳米盒基底上制备了一种含有Ru原子簇（RuAC）和单原子Ru-N4（RuSA）复合位点的新型催化剂（RuAC+SA@NCB）。通过密度泛函理论（DFT）计算发现，Ru-N4作为活性位点，其电子结构受到相邻RuAC物种的显著调节，因此优化了Ru-N4位点与反应中间体的相互作用，有效降低了CO2析出反应（CO2ER）和CO2还原反应（CO2RR）中的限速步骤的能垒。具体而言，由于加速了C从RuAC+SA@NCB表面上的解吸，CO2RR中活性位点的毒害效应得到有效缓解，从而使放电电压向上移动。此外，由于Li-O键更弱，CO2ER中*Li2C2O4的关键解离步骤更容易发生在RuAC+SA复合位点上。作者将RuAC+SA@NCB应用于Li-CO2电池，在1和2 A g-1的高电流密度下可以提供1.65和1.86 V的超低总过电位，优于最近报道的最先进的Li-CO2电池。该工作说明了一种在不同金属原子组装体之间建立具有电子协同作用的新型催化剂的方法，以增强金属-CO2电池中的CO2ER/CO2RR电催化活性。Boosting energy efficiency and stability of Li-CO2 battery via synergy between Ru atom cluster and single atom Ru-N4 site in electrocatalyst cathode. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202200559.https://doi.org/10.1002/adma.202200559.
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