电化学水分解大规模制氢是最受关注的清洁技术之一，然而，由于OER(1.23 V)的高热力学特性，电化学水分解通常需要相当大的能源消耗，这会导致产出成本增加和氢气产率降低。有文献报道，尿素氧化反应(UOR: CO(NH2)2+6OH-→N2+CO2+5H2O+6e-)结合HER，可实现低能耗制H2。为了实现经济、高效和稳定产氢，中国科学院大学宋锐团队采用水热法、退火法和电沉积法制备了一种新型富缺陷Ni(OH)2/NiO-C/WO3 HAs HER-UOR双功能电催化剂。3D分层结构的Ni(OH)2/NiO-C/WO3 HAs由WO3核与Ni(OH)2/NiO壳组成，具有大的比表面积和丰富的缺陷位点，从而表现出超亲水性和超疏气性。因此，Ni(OH)2/NiO-C/WO3 HAs 具有优异的HER和UOR活性，其在碱性介质中10 mA cm-2电流密度下具有53 mV的HER过电位和1.340 V的UOR电位，优于大多数Ni/W基电催化剂。此外，以Ni(OH)2/NiO-C/WO3 HAs为电极组装成对称电解槽，仅需1.370 V的电池电压就可产生10 mA cm-2的电流密度。值得注意的是，该电解槽可以在20 mA cm-2下连续运行超过60小时而不发生性能衰减，比 Pt/C||IrO2更稳定。XPS、原位拉曼和密度泛函理论(DFT)计算表明，高价W6+的掺入可以有效地激活Ni活性位点的催化活性，从而显着提高催化剂的电导率并增加活性位点的内在活性，这导致Ni(OH)2/NiO-C/WO3 HAs具有优异的HER-UOR双功能催化活性。同时，该工作也显示出高效的Ni(OH)2/NiO-C/WO3 HAs对于实现氢经济以及富尿素废水净化的巨大潜力。Defect-rich Ni(OH)2/NiO Regulated by WO3 as Core-shell Nanoarrays Achieving Energy-saving Water-to-hydrogen Conversion via Urea Electrolysis. Chemical Engineering Journal, 2022. DOI: 10.1016/j.cej.2022.134497
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