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智能变色材料作为当前高科技领域研究的重要课题,具有广阔的发展前景,成为当前科学研究的热点。荧光光开关因其具荧光切换特性和超高的对比度和灵敏度,在高阶防伪、信息加密、生物成像等领域展现出巨大的应用潜力。然而,很多荧光光开关仅在溶液态发生光响应,一旦处于固态,分子间强相互作用严重抑制了其光响应行为。且传统的光开关分子往往使用高能量紫外光驱动,极易造成分子结构的光损伤,严重影响了其稳定性和抗疲劳性能。因此,开发固态下、可见光诱导的智能变色材料是该领域的重要挑战之一。 近日,东南大学李全院士团队创新性地将萘酰亚胺这一荧光团引入水杨醛希夫碱,设计了一系列荧光光开关分子,实现了其在固态下对可见光的快速响应。通过巧妙地控制能量转移过程,该荧光光开关分子实现了从绿色、黄色到橙色的三重荧光通道切换,在高阶信息加密、光信息擦写等方面获得了应用。
水杨醛希夫碱分子的光致异构是利用激发态分子内质子转移(ESIPT)和之后的顺反异构(ISO)过程实现的。此外,异构化后产生的吸收光谱与萘酰亚胺的荧光发射完美重叠,为二者的能量转移提供了有利条件。荧光光开关在初始状态下具有绿色荧光(萘酰亚胺+酮式)。受到光照后,由于发生了能量转移,萘酰亚胺荧光显著降低,酮式异构体增加,荧光变为黄色。最终反式酮式异构体显著增加,转变为橙色荧光。此光致变色过程表现出良好的回复性,分别使用可见蓝紫光和绿光照射数十秒即可完成。飞秒瞬态吸收光谱分析、单晶结构分析和DFT理论计算进一步验证了光响应过程的机理。 该荧光光开关优异的光致变色性能和快速的回复性等特性,使其在三进制荧光防伪编码、光信息可逆擦写等领域获得应用,有望作为高阶信息加密的智能材料。该工作为实现多荧光调控的固态荧光光开关分子的设计提供了一种有效策略。 论文信息 Visible-Light-Driven Solid-State Fluorescent Photoswitches for High-Level Information Encryption Zhiyuan Han, Prof. Meixia He, Prof. Gang Wang, Prof. Jean-Marie Lehn, Prof. Quan Li 文章的第一作者为东南大学博士生韩志远,通讯作者为东南大学李全院士和贺美霞副研究员 Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202416363

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