黄建林团队Appl. Catal. B:生长在碳化木材上的Mo掺杂Ni3S4纳米片实现高效全水解

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电催化水分解制氢(H2)被认为是一种极具吸引力和前景的技术,因为它可以由可再生电力(如太阳能,风能等)驱动。电解水过程由阳极的析氧反应(OER)和阴极的析氢反应(HER)组成。基于贵金属(如Pt和Ru/IrO2)的电催化剂通常对HER和OER表现出较好的性能。然而,其稀缺性、价格昂贵和稳定性不佳严重阻碍了其大规模的商业应用。因此,合理设计和制备一种低成本、高效、长期稳定的电解水双功能催化剂仍然是非常迫切的,也同样具有挑战性。


基于此,华南理工大学黄建林等人报道了一种新型电催化剂,将Mo掺杂到在碳化木材上生长的Ni3S4晶格中(记为Mo-Ni3S4/CW)。测试结果表明,该催化剂具有优异的HER和OER性能。
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本文首先在1.0 M KOH电解质中,利用典型的三电极体系测试了合成催化剂的HER活性。线性扫描伏安(LSV)曲线表明,Mo-Ni3S4/CW-0.4的HER活性最好,只需要17和270 mV的过电位(η)就可以达到10和100 mA cm-2的电流密度,优于商业Pt/C(η10=96 mV,η100=284 mV)。这种性能也远优于Ni3S4/CW(η10=280 mV)、Mo-Ni3S4/CW-0.2(η10=73 mV,η100=325 mV)、Mo-Ni3S4/CW-0.6(η10=33 mV,η100=309 mV)以及最近报道的一些代表性电催化剂。令人兴奋的是,Mo-Ni3S4/CW-0.4在较高的电流密度下依旧表现出优异的性能。当电流密度为400 mA cm-2时,其过电位仅为~350 mV。这些结果有力地证明了,Mo的引入在增强催化剂的HER活性中起着重要作用。之后,本文继续测试了合成催化剂的OER电催化活性。
正如所期待的那样,Mo-Ni3S4/CW-0.4具有优异的OER性能,其在10和100 mA cm-2的电流密度下的过电位仅为240和337 mV,这远优于Ni3S4/CW(η10=343mV,η100=510mV),Mo-Ni3S4/CW-0.2(η10=288 mV,η100=415 mV),Mo-Ni3S4/CW-0.6(η10=274mV,η100=405mV)以及RuO210=298mV,η100=507mV)。这些结果表明,Mo-Ni3S4/CW-0.4在具有优异的HER性能的同时还具有优异的OER性能。
基于Mo-Ni3S4/CW-0.4优异的HER和OER性能,本文进一步测试了Mo-Ni3S4/CW-0.4的全水解性能。令人满意的是,Mo-Ni3S4/CW-0.4||Mo-Ni3S4/CW-0.4只需要1.46 V的小电压就可以达到10 mA cm-2,低于Mo-Ni3S4/CP||Mo-Ni3S4/C(1.69 V)、Pt-C/CP||RuO2/CP(1.56 V)和大多数报道的双功能电催化剂。以上结果充分显现了Mo-Ni3S4/CW-0.4的商用潜力。
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本文的表征、测试以及理论计算结果表明,Mo-Ni3S4/CW-0.4优异的电催化活性主要归因于其独特的组织结构、电子结构以及Mo掺杂的协同作用:1)独特的三维低扭曲分层多孔结构有利于电解质的渗透,并且能暴露更多的活性位点,释放产生的气体。此外,Mo-Ni3S4/CW-0.4的高电导率和低H吸附能垒促进了HER过程;2)Mo掺杂到Ni3S4中后引起的晶格膨胀可以调节活性位点的电子结构,有利于含H/O物质的吸附。
除此之外,在Mo-Ni3S4/CW-0.4上形成的Ni-OOH同样有利于提高催化剂的OER活性;3)Mo-Ni3S4与CW之间的强协同作用能导致快速的电荷收集、较短的质量转移距离和良好的结构稳定性。总而言之,Mo-Ni3S4/CW-0.4的这些特性赋予了它在碱性介质中优异的全水解性能,使其在实际商业应用中极具吸引力。本研究不仅为低成本高效制氢开辟了一条新途径,还展示了一种极具发展前景的电极材料。
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Mo-doped Ni3S4 Nanosheets Grown on Carbonized Wood as Highly Efficient and Durable Electrocatalysts for Water Splitting, Applied Catalysis B: Environmental2023, DOI: 10.1016/j.apcatb.2023.123123.
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2023.123123.




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