聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）作为全球第四大使用量的塑料，广泛应用于一次性饮料瓶、食品和药品包装以及其他一次性产品中。太阳能驱动催化可以在温和条件下实现废弃塑料的升级再循环，为废弃塑料管理提供了一种绿色解决方案。迄今为止，在光催化重整PET单体乙二醇（EG）方面已取得显著进展。大多数研究集中于利用EG制氢并将EG转化为甲酸、甲醛、乙醇酸和乙醇醛等化学品。与C₁产物相比，C₂产物通常具有更高的经济价值和科研意义。然而，C₂产物易发生进一步氧化，其选择性往往难以达到理想水平。

为了解决这一问题，苏州大学曹暮寒副研究员、陈金星教授与王璐教授合作，利用TiO₂催化剂上原子分散的Pd物种将EG高效和高选择性地转化为乙醇醛，并对其中的催化机制进行了深入探讨。

结果表明，乙醇醛的生成速率为 5072 μmol g_cat^-1 h^-1，选择性高达90.0%，并表现出优异的长期稳定性。实验与理论计算结果表明，Pd单原子通过富集光生空穴显著提升了光催化活性，而光生空穴是EG选择性氧化为乙醇醛的主导活性物种。更重要的是，Pd单原子显著促进了EG分子在催化剂表面的吸附，进而转化为RO•自由基，这是生成乙醇醛的关键中间体。此外，Pd单原子能够降低乙醇醛的脱附能垒，从而促进高选择性并抑制其进一步氧化为C₁产物。

本研究强调了原子级分散催化剂在提升光催化活性和选择性方面的重要性，并为温和条件下太阳能驱动的塑料升级再循环策略提供了新的见解。

Photocatalytic Conversion of Polyester-Derived Alcohol into Value-Added Chemicals by Engineering Atomically Dispersed Pd Catalyst

Wenjing Zhang, Xuewei Hao, Xinlin Liu, Mingyu Chu, Shengming Li, Xuchun Wang, Feng Jiang, Lu Wang, Qiao Zhang, Jinxing Chen, Dingsheng Wang, 

Muhan Cao

Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202500814