具有低成本的固体氧化物电解电池(SOEC)能够将CO2高效转化为有价值的化学燃料。然而，现有SOEC的性能和商业可行性仍然受到阴极较差的CO2电解耐久性和低电催化活性的阻碍。基于此，佐治亚理工学院刘美林和华南理工大学杨成浩等通过原位外溶法制备了一种锚定在Pr0.4Sr1.6Ni0.2Fe1.3Mo0.5O6-δ(PSNFM)双钙钛矿氧化物上的核壳结构NiFe合金(NFA)-FeOx(FeO)纳米粒子(NFA@FeO)，并用作CO2电解的SOEC正极材料。
以La0.8Sr0.2Ga0.83Mg0.17O3-δ(LSGM)为电解质和PSNFM-NFA@FeO作为正极电池在800 °C的条件下，电池电压为1.4 V时具有1.58 A cm-2的高电流密度。与其他文献报道的原位溶解金属/合金纳米粒子修饰钙钛矿相比，PSNFM-NFA@FeO表现出更高的CO2电解速率。更重要的是，PSNFM-NFA@FeO|LSGM|LSCF-GDC电池在1 A cm-2的电流密度和800 °C下运行，在60小时耐久性测试期间观察到轻微的性能衰退。实验结果和理论计算表明，具有核壳结构的NiFe/FeOx(NFA@FeO)纳米粒子在受控的还原条件下成功地从Pr0.4Sr1.6Ni0.2Fe1.3Mo0.5O6-δ(PSNFM)双钙钛矿氧化物中分离出来。在高活性NFA@FeO纳米粒子的原位脱溶过程中，在PSNFM母相中同时产生氧空位，产生大量对CO2界面吸附和电解有活性的NFA@FeO/PSNFM。同时，在NFA纳米粒子上包覆的Fe2O壳内也产生了额外的氧空位，这可以增加从NFA@FeO/PSNFM界面到NFA@FeO纳米粒子整个表面的活性位点数量，极大地增强了吸附动力学、CO2的解离和电解。In Situ Exsolution of Core-Shell Structured NiFe/FeOx Nanoparticles on Pr0.4Sr1.6(NiFe)1.5Mo0.5O6-δ for CO2 Electrolysis. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202202878
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