将CO2电还原为多碳产物（C2+）是高密度可再生能源存储的一条有吸引力的途径，但对所需C2+产物的催化选择性较低。尽管催化剂附近的pH值与C2+产物的选择性相关，但缺乏对特定C2+产物的局部pH值影响的明确证据。基于此，丹麦技术大学Brian Seger和Karen Chan、西安交通大学马明研究员（共同通讯作者）等人报道了一种非常简单的策略，用于通过CO2捕获率实验来探测基于气体扩散电极（GDE）的高速CO电还原中的平均局部pH值。从局部pH测定方法以及可能影响C2+形成的其他可能性的考虑，作者明确证明，在CO还原过程中，阴极GDE表面附近OH-浓度的增加可以通过均相溶液反应显着促进乙酸盐的形成，即关键步骤，受阴极表面附近局部pH值的影响，相应地抑制了其他C2+产物，如乙醇、正丙醇和C2H4。值得注意的是，通过提高平均局部OH-浓度可以实现超过90%的总C2+法拉第效率（FE），其中包括高达近50%的醋酸法拉第效率。此外，对局部CO可用性与特定C2+选择性之间联系的探索表明，由于优选的CO耦合，C2+的形成需要高CO覆盖率。进一步分析表明，乙酸和乙醇应该直接共用某个中间体，但该中间体的相关反应路径可能与C2H4的反应路径分开。该工作通过系统探索阴极表面附近局部反应环境的影响，进一步深入了解了C2+产物的形成机制。Local Reaction Environment for Selective Electroreduction of Carbon Monoxide. Energy Environ. Sci., 2022, DOI: 10.1039/D1EE03838A.https://doi.org/10.1039/D1EE03838A.
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