ChemCatChem:新型CdS/氧化钛团簇/UiO-67-bpy/Co 四元催化剂提高光催化析氢效率

  • 456
  • A+

近年来寻找一种高效、低成本的光催化剂,将水分解产氢,以实现对可再生太阳能资源的利用,成为热门研究方向。但由于现有的光催化剂存在光生电子空穴的复合过快、严重的光生腐蚀、比表面积小和活性位点不足等问题,致使其光催化效率并不理想。而金属有机框架(MOFs)作为一种多孔材料,是一种理想的具有高比表面积、可调节孔径与功能、可设计框架结构的催化剂载体,在光催化领域有着广泛的应用。

图1 CdS/TOC/UiO-67-bpy/Co 四元催化剂的组装示意图

近日,天津科技大学张晨曦教授课题组采用混合水热法,将无机半导体、氧化钛团簇(TOC)和分子氧化还原中心有序集成到金属有机框架(MOF)材料中,得到了一种新的四元结晶催化剂,提出了一种将不同功能单元组装到MOF中的新策略。研究发现,UiO-67-bpy由于其联吡啶配体的锚定作用,可用于固定催化活性中心,具有提高光催化效率的潜在优势。在此基础上,考虑将复合半导体材料集成到多孔框架材料中。首先,将CdS纳米颗粒和氧化钛团簇集成到UiO-67-bpy中,以增加复合催化剂的比表面积,使更多反应位点得以利用。其中氧化钛团簇与硫化镉的结合可以有效促进硫化镉的光生电子和空穴分离,从而抑制其快速重组,减轻催化剂的光生腐蚀。其次,将Co氧化还原中心锚定在联吡啶配体上,以增加复合催化剂的催化活性中心,提高其光催化效率。

图2 a.CdS/TOC/UiO-67-bpy/Co催化剂催化过程示意 b. CdS/TOC/UiO-67-bpy/Co催化剂产氢量随反应时间的变化

研究结果表明,利用MOF的约束效应成功地将CdS纳米颗粒和氧化钛团簇晶体组装到MOF空腔中。同时,Co分子氧化还原中心通过与MOF配体的配位进一步整合。通过合理有序的组装,所得复合材料具有优异的光催化性能,在可见光照射下其产氢率为3711.53μmolg-1h-1,超过了近年来报道的大多数相同类型的催化剂。这项工作将有助于后续合理有效地组装高性能MOF基光催化剂,缓解当前日益突出的能源问题。

文信息

Integrating CdS and Titanium Oxide Clusters with Molecular Redox Catalysts into Metal-Organic Frameworks Promoting Photocatalytic Efficient H2 Evolution

Wen-Hui Su, Feng-Dong Wang, Yi Rong, Meng-Yao Xu, Prof. Chen-Xi Zhang, Dr. Li-Bin Yang


ChemCatChem

DOI: 10.1002/cctc.202200107


weinxin
我的微信
关注我了解更多内容

发表评论

目前评论: