武大罗威AFM:确定羟基结合能在Pd-Pd4S非单调氢氧化反应行为中的关键作用

  • 325
  • A+
近年来,由于开发了碱性交换膜和在碱性条件下对ORR具有类Pt活性的高效过渡金属基电催化剂,碱性交换膜燃料电池(AEMFCs)受到了广泛关注。尽管如此,即使使用Pt催化剂,碱性条件下的阳极氢氧化反应(HOR)的动力学也比在酸性电解液中低两个数量级以上。

基于此,武汉大学罗威课题组合成了Pd-Pd4S/C异质结构,并研究了其在整个pH范围内的HOR性能。
该项工作首次报道了基于TMS的电催化剂用于催化碱性HOR。Pd-Pd4S/C异质结构在碱性条件下具有卓越HOR性能,比活性为0.225 mA cm-2ECSA,超过了大多数报道的Pd基催化剂。此外,随着pH值的增加,电流密度存在非单调变化(呈现一个倒火山状),而在pH约为7处为电流密度的拐点;特别是,碱性HOR活性与其羟基结合能(OHBE)趋势一致,这表明OHBE在促进碱性HOR动力学中的关键作用。
结合实验和理论结果,研究人员发现了Pd-Pd4S/C异质结构强化的OHBE由跨界面的电子转移产生,这导致其具有出色的HOR性能(Pd-Pd4S/C异质结构界面处的电子转移促进了OHBE,从而加速了碱性HOR的动力学)。
总的来说,高性能TMS基电催化剂的设计和合成以及OHBE对碱性HOR的主导作用的研究,为从根本上理解HOR的机理和先进HOR电催化剂的替代设计原理提供了思路。
Identifying the Role of Hydroxyl Binding Energy in a Non-Monotonous Behavior of Pd-Pd4S for Hydrogen Oxidation Reaction. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202113047


weinxin
我的微信
关注我了解更多内容

发表评论

目前评论: