浙大傅杰Angew.: 超高选择性!PtZn金属间化合物用于脂肪酸脱氧成烯烃

  • 392
  • A+
生物质衍生的长链脂肪酸脱氧成碳氢化合物是全球能源供应的一个可持续的方法。脂肪酸的两种主要脱氧途径是通过消除二氧化碳(CO2)脱羧成烷烃(CnH2n+2)和通过消除一氧化碳(CO)和水脱羧成烯烃(CnH2n)。但是,从热力学的角度来看,饱和脂肪酸的脱羧反应更有利,因此通过直接脱碳途径选择性生产长链烯烃仍然是一个很大的挑战。

为了通过合理的催化剂设计来调节脂肪酸的脱氧途径,浙江大学傅杰课题组通过原位热解具有均匀Pt纳米颗粒(NPs)的ZIF-8,制备了一种多孔碳支撑的PtZn金属间化合物催化剂(PtZn/C)。

研究人员以PtZn金属间化合物形式修饰杂原子Zn,选择性地调整脂肪酸的脱氧反应路线。这种原子有序的PtZn合金结构使Pt原子被Zn原子均匀分离,提供了一种独特的与纯Pt表面不同的表面电子结构;PtZniNPs中Zn向Pt的电子转移创造了一个局部富电子的Pt环境,其中Pt-Pt配位部分被Pt-Zn取代。
此外,与Pt/C相比,PtZn/C催化剂可以抑制脂肪酸的脱羧,因为PtZn合金表面-COO*的裂解能垒增强。另一方面,由于PtZn/C的CO解吸能较低,因此脱碳化途径对PtZn/C更为有利。因此,PtZn/C催化剂对于单碳碳氢化合物的选择性为97%,对饱和脂肪酸的直接脱氧具有特殊的烯烃选择性(~70%)。
Exceptional Selectivity to Olefins from Deoxygenation of Fatty Acids over an Intermetallic Platinum-Zinc Alloy. Angewandte Chemie International Edition, 2022. DOI: 10.1002/anie.202202017


weinxin
我的微信
关注我了解更多内容

发表评论

目前评论: