Angew. Chem. :调控分子筛中平衡阳离子实现N2O/CO2的反转吸附

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氧化亚氮(N2O)作为继二氧化碳(CO2)和甲烷(CH4)之后的世界第三大温室气体,所造成的温室效应是CO2的300倍。此外,值得注意的是N2O也是一种非常有价值的化学品,可作为麻醉剂、发泡剂、助燃剂和N,O原子供体等。约40%的N2O排放源于人类生产生活,工业上,己二酸的生产过程中,N2O常作为一种副产物排出。己二酸尾气中除了N2O外,还会有CO2,N2,O2,CO和H2O等的存在,其中CO2同N2O相对分子质量,动力学直径和物理性质极为相似,因此,从己二酸尾气中回收N2O仍具有挑战,最主要的便是N2O/CO2的分离。


近日,太原理工大学李晋平教授、杨江峰教授和德国杜塞尔多夫大学Christoph Janiak教授合作,以传统的多孔材料沸石分子筛为研究对象,通过调控分子筛中的平衡离子种类,制备出了系列银分子筛,实现了N2O/CO2的反转吸附。



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经过离子调控后,三种分子筛均实现了从CO2选择性吸附剂到N2O选择性吸附剂的反转。IAST选择性结果表明,AgZK-5的N2O/CO2选择性最高,达到了创纪录的2.2,超越了目前报道的所有材料。

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PXRD粉末精修和DFT计算研究了Ag+在KFI中可能存在的几种位置,DFT研究了位于八元环平面外的Ag+同CO2和N2O的相互作用。研究结果表明Ag+对N2O的吸附强于CO2,Ag+同N2O的吸附能可达到-0.55 eV,而同CO2的只有-0.40 eV。

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最后,通过吸附动力学和穿透实验验证了AgZK-5的分离性能。实验结果表明,AgZK-5具有优异的N2O/CO2分离性能和循环稳定性。同时该工作为N2O/CO2的分离提供了一种新策略。

文信息

Inverse Adsorption Separation of N2O/CO2 in AgZK-5 Zeolite

Li Wang, Caihong Lin, István Boldog, Jiangfeng Yang*, Christoph Janiak*, Jinping Li*


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202317435

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