乔振安/刘犇Angew.:首次报道!有序介孔金属间Ga-Pt的相控合成并用于催化ORR

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调控固体无机金属材料的原子排列和相结构对于调整其化学、物理和(光)电子性质,从而提高其在各种应用中的性能,特别是在(电)催化方面具有重要意义。


金属间化合物具有原子有序排列,是调制原子结构以实现相应性能精确调控的理想候选物。例如,金属间Pd-Sn(iPd-Sn)具有独特的单斜的i-Pd3Sn2和正交的i-Pd1Sn1原子结构。有序的i-Pd3Sn2能高效催化CO氧化反应,而i-Pd1Sn1在α、β-不饱和醛的选择性加氢反应中具有较高的活性。
因此,精确控制有序金属间化合物的相结构(原子排列)对于合理设计新型功能催化剂材料具有巨大的潜力。
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基于此,吉林大学乔振安四川大学刘犇等成功制备了两种有序介孔金属间Ga-Pt(meso-i-Ga-P)纳米粒子(其包括具有正交空间群的meso-i-Ga3Pt5和具有非对称手性立方空间群的meso-i-Ga1Pt1),并研究了它们的催化性质。
具体而言,研究人员通过对不同阴离子的诱导Ga盐进行调整,优化了合成过程中的自由能,实现了有序Ga-Pt纳米粒子的金属间相控制。
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meso-i-Ga3Pt5meso-i-Ga1Pt1的不同原子排列和暴露的Pt位点显著改变了它们的表面电子和吸附/解吸性质,从而优化了ORR反应趋势,保持完全相反的催化性能。
此外,与meso-Pt和商业Pt/C相比,meso-i-Ga3Pt5显示的ORR活性也略低;具有手性原子排列和典型暴露Pt位点的meso-i-Ga1Pt1表现出高的ORR活性,分别比meso-i-Ga3Pt5meso-Pt和Pt/C高5.9、2.4和3.2倍。
总之,这项工作首次报道了金属间相控制合成和有序meso-i-Ga-Pt纳米粒子的应用,为未来探索一系列新的功能介孔金属间化合物在各种催化和电催化反应中的靶向应用提供了范例。
Ordered Mesoporous Intermetallic Ga-Pt Nanoparticles: Phase-Controlled Synthesis and Performance in Oxygen Reduction Electrocatalysis. Angewandte Chemie International Edition, 2023. DOI: 10.1002/anie.202304420
https://doi.org/10.1002/anie.202217815.




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