王亮&王鸿静Small:EMSI触发CuPd/CN上的界面电荷极化,促进NO3-选择性转化为NH3

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选择性电催化硝酸盐的转化在处理硝酸盐废水方面具有巨大潜力,同时该方法能够产生高附加值的氨。然而,由于缺乏具有高活性和选择性的电催化剂,目前硝酸盐制氨技术的发展与实际应用仍然受到阻碍。基于此,浙江工业大学王亮王鸿静等设计并合成了金属有机框架衍生的CuPd双金属纳米粒子/氮掺杂碳(CuPd/CN)纳米阵列,用于电催化硝酸盐高效电合成氨。

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实验结果表明,由TCPP配体衍生的CN载体能够有效负载致密和小尺寸的CuPd双金属纳米颗粒(CuPd NPs),并且CuPd NP和CN载体之间存在强的电子金属-载体相互作用(EMSI);在构建的CuPd/CN体系中,Cu-Pd双金属效应可以增强EMSI效应,触发CuPd NPs和CN载体之间的界面电荷极化,使Cu原子位点缺失电子,有利于硝酸根离子的富集。而且,具有调制电子结构的Cu和Pd可以作为双活性位点催化选择性硝酸盐向氨的转化。

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尽管CN本身对硝酸盐到氨的转化效率低下,但EMSI可以显著提高CuPd NPs在硝酸盐合成氨的法拉第效率、选择性和稳定性。电化学研究表明,在泡沫铜催化剂上生长的CuPd/CN(CuPd/CN/CF)具有出色的电催化NO3-转化为NH3的能力(即96.16%的NH3法拉第效率、92.08%的NH3选择性以及NH3的产率为0.0904 mmol h-1mg-1cat)。该研究为设计具有EMSI效应的负载型金属催化剂用于选择性NO3-向NH3电催化转化提供了新的策略。

Electronic Metal-Support Interaction Triggering Interfacial Charge Polarization over CuPd/N-Doped-C Nanohybrids Drives Selectively Electrocatalytic Conversion of Nitrate to Ammonia. Small, 2022. DOI: 10.1002/smll.202203335


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