锂硫（Li-S）电池因其高能量和低成本被认为是下一代电化学储能系统有吸引力的候选者。尽管如此，它的发展受到严重的多硫化物穿梭和反应动力学缓慢的困扰。尽管单原子催化剂(SAC)已成为加速硫氧化还原化学的一种有前景的补救措施，但一般的单原子负载量、较差的原子利用率和难以捉摸的催化途径仍然具有挑战性。苏州大学孙靖宇等通过硅藻土模板合成策略在三维分级C3N4结构（3DFeSA-CN）上制备了具有高负载量（~6.32 wt%）的不饱和Fe单原子。这种生物模板化策略可以防止碳质载体的堆积，从而显著提高Fe的负载量和原子利用率。如此制备的3DFeSA-CN继承了硅藻土模板独特的层次结构，不仅有利于离子/电子传输，而且还可以减轻体积变化，从而在电化学循环过程中保持电极的完整性。更令人鼓舞的是，具有不饱和配位环境和偏离电子结构的Fe-N2部分可以显著增强多硫化物(LiPS)的化学吸附和催化转化，最终促进氧化还原动力学并减轻穿梭效应。受益于SAC的碳载体和配位环境的同时优化，所得3DFeSA-CN展示了出色的电催化活性，可实现双向硫氧化还原化学。因此，S@3DFeSA-CN正极获得了优异的电化学性能，0.2 C和3.0 C时的比容量分别为1363.5 mAh g-1和783.0 mAh g-1。它还可以在1.0 C下获得超过2000次循环的高容量保持率，平均每圈容量衰减低至0.031%，几乎可以忽略不计。此外，为实现实际应用，硫负载量为5.75 mg cm-2的Li-S电池可以获得6.18 mAh cm-2的面积容量。这项工作为优化SAC的碳质载体和配位环境提供了一种有前景的解决方案，从而最终提升实用Li-S电池中的双向硫氧化还原。Enhanced Dual-Directional Sulfur Redox via Biotemplated Single-Atomic Fe-N2 Mediator Promises Durable Li−S Batteries. Advanced Materials 2022. DOI: 10.1002/adma.202202256
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