在宽pH范围内开发高效稳定的电解水制氢催化剂，对缓解能源危机具有重要意义。基于此，南开大学杜亚平教授和香港理工大学黄勃龙教授等人首次报道了一种锚定在高熵稀土氧化物（HEREOs）空位上的Pt纳米颗粒（NPs），用于电解水高效制氢。
所制备的Pt-(LaCeSmYErGdYb)O表现出优异的电化学性能，在0.5 M H2SO4、1.0 M KOH和1.0 M PBS环境下，仅需12、57和77 mV即可达到100 mA cm-2的电流密度。此外，Pt-(LaCeSmYErGdYb)O在0.5 M H2SO4中在400 mA cm-2@60 °C下工作100 h，表现出37.7 A mg-1Pt的高质量活性和38.2 s-1@12 mV的周转频率（TOF）值，远远优于最近报道的析氢反应（HER）催化剂。通过DFT计算，作者研究了Pt-(LaCeSmYErGdYb)O的电子结构和反应趋势，并与Pt-CeO2进行了比较，以揭示HEREO的影响。HEREO表面对成键轨道有很强的贡献，表明HEREO在促进电子从HEREO转移到Pt NPs方面具有很高的电活性，也表明Pt和HEREO之间的相互作用比Pt和CeO2之间的相互作用更强，导致Pt 5d轨道的调制与电活性的改善。对于Pt SA在HEREO上的锚定，Pt SA位点具有高电活性，具有很强的成键轨道贡献，归因于Pt SA和HEREO之间的强相互作用。对于Pt-CeO2，Pt 5d轨道非常接近EF，在EV=-0.78 eV处有一个明显的峰。对于Pt-(LaCeSmYErGdYb)O，电子结构已被明显调制，在EF附近的4f轨道有一个高电子密度。由于Pt NPs和HEREO之间的相互作用，对比Pt-CeO2和Pt SA-HEREO，Pt-(LaCeSmYErGdYb)O上Pt位点的d波段中心减少，从而优化了质子结合强度，提高了HER性能。总之，合适的稀土元素组合不仅可促进电活性，也通过协同效应提高整体稳定性。Pt-Modified High Entropy Rare Earth Oxide for Efficient Hydrogen Evolution in pH-Universal Environments. J. Am. Chem. Soc., 2024, DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c13367.
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