ChemCatChem:稀土钇离子改性的Cu-SSZ-39分子筛催化NH3-SCR反应

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大连理工大学张维萍课题组成功研制出稀土钇离子改性的Cu-SSZ-39分子筛催化剂并应用于NH3-SCR反应,表现出了优异的水热稳定性和抗硫性能。为开发下一代商业化NH3-SCR催化剂提供了新的视角和启发。


来源于机动车尾气中的氮氧化物(NOx)是一种重要的大气污染物,能造成诸如酸雨、光化学烟雾等重大环境问题。目前氨气选择性催化还原法(NH3-SCR)已被商业化应用于移动源中氮氧化物的脱除。在实际应用中,燃料燃烧会产生高温和大量水汽,因此,NH3-SCR催化剂需要很强的水热稳定性;同时,燃料中含有的极微量硫元素燃烧后产生的二氧化硫在长时间运行中也会对NH3-SCR催化剂造成严重的毒化,故而,催化剂的抗硫性能也很重要。而随着对环境保护的力度逐渐加大,排放标准也日益严格,目前商业化催化剂的脱硝效率也显得捉襟见肘。因此,开发出兼备高活性、高水热稳定性和高抗硫性能的NH3-SCR催化剂是目前研究的重点和难点。


最近,大连理工大学张维萍课题组通过离子交换法在Cu-SSZ-39分子筛中引入稀土钇(Y)离子,发现能够显著提高催化剂的水热稳定性,经过900 ℃的极端高温水热处理还能保持较好的脱硝活性。同时,经过多次硫中毒-再生循环实验测试,Y改性的Cu-SSZ-39也表现出更好的抗硫性能。

结合多种实验表征手段、动力学分析和密度泛函理论(DFT)计算,研究表明引入Y离子能够提高分子筛骨架的水热稳定性,并保护了Cu2+活性中心在高温水热条件下不发生聚集。此外,抗硫性能的提升是因为Y能够降低SO2和Cu2+的反应性能,同时使得Cu2+活性中心迁移到更稳定的位点。

文信息

Rare-earth Yttrium Exchanged Cu-SSZ-39 Zeolite with Superior Hydrothermal Stability and SO2-Tolerance in NH3-SCR of NOx

Rui Yu,Haiyu Kong, Dr. Zhenchao Zhao, Prof. Chuan Shi, Prof. Xiangju Meng, Prof. Feng-Shou Xiao, Dr. Trees De Baerdemaeker, Dr. Andrei-Nicolae Parvulescu, Dr. Ulrich Müller, Prof. Weiping Zhang


ChemCatChem

DOI: 10.1002/cctc.202200228


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