Chem. Eur. J. :还原氧化石墨烯负载钌钴合金纳米粒子(RuCo/rGO)选择性催化藜芦醇衍生物氧化

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木质素是由香豆醇(H)、松柏醇(G)和芥子醇(S)三种含不同取代基的苯丙醇单元通过C-C与C-O键交联形成的一种芳香族生物大分子。作为可再生资源,木质素通过氧化降解可以得到多官能团的单体芳香化合物,为有机化工和制药工业提供原料。β-O-4键作为木质素中最主要的链接单元,被认为是木质素氧化降解过程中首先需要被断裂的结构,而β-O-4键中Cα-OH 化学选择性氧化成Cα=O则被认为是其氧化断裂的关键步骤。然而,由于天然木质素结构复杂、交联度高,人们通常以藜芦醇、2-苯氧基-1-苯乙醇等作为木质素模型化合物来研究不同催化剂选择性催化氧化Cα-OH的活性。

上海交通大学郭守武教授课题组设计并采用改进的多元醇法合成了一系列具有不同Ru/Co比的RuCo/rGO纳米复合材料,并将其应用于选择性氧化藜芦醇衍生物的催化剂。


研究发现,Ru 与 Co 的比例显著影响了RuCo 合金纳米粒子的形貌和平均尺寸,以及复合材料的催化活性。当Ru 与 Co 的比例分别为 1:0、1.7:1、1.2:1时,金属纳米粒子具有花状形貌的复合材料Ru/rGO,RuCo/rGO-1和RuCo/rGO-2对木质素模型化合物藜芦醇催化氧化转化表现出优异的性能。相比较而言,RuCo/rGO-2可以高选择性地催化藜芦醇氧化转化为藜芦醛。100 ℃下,RuCo/rGO-2下催化藜芦醇氧化2 h后,藜芦醇转化率为95.1%,藜芦醛选择性为94.4%。RuCo/rGO复合材料的高催化活性归因于贵金属Ru对氧的本征活化能力、RuCo合金纳米颗粒独特的花状形貌、rGO的芳基面通过π-π堆积与底物发生的强相互作用。此外,由于复合材料中含有磁性Co组分,使RuCo/rGO复合材料易于回收和再利用。因此,RuCo/rGO不仅可作为以藜芦醇类的Cα醇选择性氧化的高效催化剂,也具有催化其它β-O-4模型化合物及木质素氧化断键的潜力。

文信息

Catalytic Oxidation of Veratryl Alcohol Derivatives Using RuCo/rGO Composites

Daobo Yu, Puyi Lei, Yanfang Li, Dr. Wenzhuo Shen, Dr. Min Zhong, Dr. Jiali Zhang, Prof. Dr. Shouwu Guo


Chemistry – A European Journal 

DOI: 10.1002/chem.202104380


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