光催化二氧化碳还原反应（CO2RR）是一种将温室气体直接转化为化学品的可持续途径，无需额外能耗。考虑到大量的温室气体，由于其稳定性、低成本和环境友好的特性，研究人员一直致力于开发无机光催化剂，例如二氧化钛（TiO2）。然而，不含贵金属的更高效的TiO2光催化剂对于CO2RR非常理想，并且从TiO2中选择性生产有价值的化合物（包括工业化学品和燃料）很困难。基于此，北京工业大学韩晓东教授和王聪博士、重庆大学周小元教授（共同通讯作者）等人报道了通过在经典TiO2纳米颗粒的台阶位点处锚定具有氧配位的单个钨（W）原子位点，在“原子台阶构建单原子位点”策略中开发了一种新的单原子位点。通过调节加入的W5+位点数目来控制CO2RR活性位点的组成，从而实现显著的CO2还原效率，以及还原生成甲烷（CH4）而不是一氧化碳（CO）的效率和选择性。所制备的W5+-O-Ti3+锚定催化剂具有超高光催化CH4产率，达到了60.6 μmol g-1 h-1（86.5%的选择性），而Ti3+为主的催化剂的CO产率为182.1 μmol g-1 h-1（88.2%的选择性），两者都比原始TiO2高出一个数量级以上。这种催化反应活性的提高是因为对单原子位点的精确控制，即占据了22.8%的催化剂表面台阶位点，以及随后良好的电子-空穴分离和中间产物在这些位点的良好吸附-解吸。值得注意的是，该策略可以推广到其他球形催化剂表面，以达到最佳的效率和优异的电子选择性。该研究结果为制备单原子无机催化活性位点提供了一种新型方法，展示了优异的催化活性，对设计高活性催化位点实现产物可调控的目标提供了机会。Ultrahigh Photocatalytic CO2 Reduction Efficiency and Selectivity Manipulation by Single-Tungsten-Atom Oxide at the Atomic Step of TiO2. Adv. Mater., 2022, DOI: 10.1002/adma.202109074.https://doi.org/10.1002/adma.202109074.
目前评论：