固体电解质中间相（SEI）的结构和化学工程在可再充电电池中起着至关重要的作用。在充电和放电循环期间，未揭示金属-氮（MNX）平台电极中增强的钠（Na）离子存储特性与SEI之间的潜在相关性。基于此，郑州大学张佳楠教授和中科院大连化学物理研究所邓德会研究员（共同通讯作者）等人首次报道了通过使用原位温度相关Nyquist图和非原位X射线光电子能谱来阐明FeNX/C负极的容量增强。通过一步热解制备了一种模型负极、具有Fe-NX位点和Fe-NC封装的Fe3C纳米颗粒的FeNX/C催化剂。在一系列温度下，通过硝酸铁（Fe源）和聚乙烯吡咯烷酮（用于稳定Fe原子和平衡Fe含量的N源）对活性位点进行微调。精心设计的电子结构使FeNx对SEI的可逆转化过程具有催化性能，这有助于存储额外的Na离子。具有表面卤化物的NaF中间体在SEI中转化为FeF3是Fe原子提供容量的关键。基于非原位XPS和原位温度相关Nyquist图研究，证实额外容量是由SEI中有机和无机成分的可逆转化提供的。此外，表面电容效应和钠离子嵌入/脱嵌过程对碳基材料表面的贡献对额外容量是不可磨灭的。通过一系列的表征证明，SEI和表面碳质材料的理化演化主要通过以下三个机制对提高储Na性能做出了重大贡献：（1）FeNX催化SEI的可逆转化，有利于额外Na离子的储存和释放；（2）大量自旋极化电荷储存在还原态的Fe物种表面；（3）通过表面电容效应获得碳的传输能力。实验测试结果表明，FeNX/C负极在2000 mA g-1下循环1000次后还提供了217 mAh g-1的高容量。因此，FeNX物种催化了SEI的可逆转化反应，为转化型电极材料的设计提供了新的途径。Evolution of the solid electrolyte interphase enabled by FeNX/C catalysts for sodium-ion storage. Energy Environ. Sci., 2021, DOI: 10.1039/D1EE02810C.https://doi.org/10.1039/D1EE02810C.
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