Angew：非常规阳离子效应调控甘油电重整选择性

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电重整可再生生物质资源是可持续生产纯氢气的替代技术。


近日，复旦大学龚鸣研究员，李晔飞教授报道了发现了一种非常规的阳离子效应，通过甘油电重整同时生产甲酸盐和氢气。


本文要点


要点1. 研究发现，与阴极反应中形成双层的阳离子效应形成鲜明对比的是，阳极上残留阳离子的存在与甘油氧化中间体相互作用，从而调节其产物选择性。


要点2. 通过产物分析、瞬态动力学、冠醚捕获实验、原位红外光谱和密度泛函理论（DFT）计算，发现Li+离子稳定了醛中间体，有利于甲酸盐的非氧化性C-C裂解。

要点3. 实验结果显示，在~60 mA cm-2的LiOH溶液中，甲酸盐效率最高可达81.3%。

这项工作为通过设计中间体的化学环境，特别是通过非共价相互作用来调节电化学反应中的选择性开辟了新的可能性。
 

Jianxiang Wu, et al, Steering the Glycerol Electro-Reforming Selectivity via Cation-Intermediate Interactions, Angew. Chem. Int. Ed. 2021
DOI: 10.1002/anie.202113362
https://doi.org/10.1002/anie.202113362


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