ChemCatChem:阳离子修饰多面体结构氧化铁电催化氮还原反应

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氨(NH3)作为制药、塑料和肥料的重要中间体,在生态和人类生活中起着至关重要的作用。同时,NH3作为一种很有前途的能量载体,因其氢密度高以及在放能过程中不释放二氧化碳的优点而受到广泛关注。考虑到自然界中根瘤菌固氮产氨的有界性和生物固定效率低,因此人工合成NH3被广泛应用。目前,大部分人工氨是通过传统的哈伯-博施技术获得的,但这仍然存在一些严重的问题,如其反应条件严苛,要求高压、高温、高能耗,在很大程度上限制了这一过程的广泛应用,因此,探索常压常温(NPT)下生产氨的绿色、节能方法是非常必要的。


简单的电催化氮还原反应(NRR)合成氨因其低能耗、无碳循环和环保的特点而受到广泛关注。同时电催化NRR过程中,H2被H2O分子取代作为质子给体,大大降低了成本,消除了安全隐患。但氮还原过程的N2吸附困难和稳定的三键使其在满足全球氨需求方面面临巨大挑战。因此,开发合适的催化剂来降低反应障碍,实现高效的NRR具有重要的研究价值。以往的研究表明氧化铁(Fe2O3)相较于其他过渡金属化合物的NRR活性较低,主要是由于其带隙较窄,活性中心较少,从而限制了其催化性能的提升。


最近,济南大学孙旭副教授、聊城大学杨华副教授课题组首次报道了钒原子修饰的多面体结构的氧化铁(V-α-Fe2O3)作为高效氮还原反应的创新催化剂。研究表明,由于钒原子的加入,α-Fe2O3的电子结构和活性中心得到了很好的优化,获得了更高的氮还原反应活性。合成的17% V-α-Fe2O3催化剂在0.1M HCl中电压为-0.2 V(相对于RHE)下具有良好的催化活性,其NH3产量可以达到68.7 μg h-1 mg-1cat.,法拉第效率为5.7%,这项工作为新型电催化剂的开发提供了有前景的策略,对电催化氮还原的实际应用起到了促进作用。

论文信息:

Cation Decorated Ferric Oxide with a Polyhedral-like Structure for the Electrocatalytic Nitrogen Reduction Reaction

Mingzhu Zhao, Chengying Guo, Dr. Lingfeng Gao, Hua Yang, Chengqing Liu, Xuan Kuang, Xu Sun, Qin Wei


ChemCatChem

DOI: 10.1002/cctc.202101052


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