通讯作者：王双印、陶李
通讯单位：湖南大学
论文DOI：10.1002/adfm.202106758
在高温聚合物电解质膜燃料电池（HT-PEMFC）阳极氢氧化催化剂中引入FeP调控反应中间体的吸附行为，通过富集磷酸物种促进了质子耦合电子转移过程并提升了催化剂氢氧化活性，从而在HT-PEMFC器件中表现出了优异的性能。高温聚合物电解质膜燃料电池（HT-PEMFC）以其对气体杂质耐受性高、水热管理系统简单等优势，为可再生清洁能源体系特别是燃料电池领域带来了新的机遇。HT-PEMFC一般采用Pt基纳米金属材料作为阳极和阴极催化剂。通常认为，阳极氢氧化反应（HOR）动力学迅速，但在HT-PEMFC中仍需使用大量催化剂以获得理想稳定的功率输出。因此，增强阳极催化剂的HOR活性以减少贵金属用量是降低器件成本、提升器件性能的重要途径。1) 本工作通过在Pt基催化剂中引入FeP，这一设计有效地调控了催化剂对于反应中间物种的吸附行为。2) 该催化剂在HT-PEMFC器件中可以在低贵金属载量下获得较为理想的功率输出性能，有效地提升了贵金属利用率，降低了器件成本。3) 理论和实验证据表明了FeP使得磷酸物种富集在其表面，促进了质子耦合电子转移过程，促进了燃料电池阳极HOR反应动力学。近期，湖南大学王双印教授课题组使用FeP包覆碳载体并进一步负载Pt纳米颗粒制备了Pt/FeP/C催化剂并用作HT-PEMFC阳极HOR催化剂。FeP均匀包覆在碳载体表面，Pt纳米颗粒均一地分布在符合载体上，其平均粒径为4.6nm。由于FeP的引入，电子从Pt向载体转移，从而一定程度上改变了Pt基催化剂的吸附特性。基于气体扩散电极的溶液电化学测试和HT-PEMFC器件测试都表明，该催化剂具有优秀的HOR催化活性和稳定性。在仅使用0.125 mgPt cm-2的阳极载量下可以达到465 mW cm-2的功率密度，并可以在稳态放电过程中保持长时间稳定性。这与使用阳极载量为1 mgPt cm-2商业催化剂的HT-PEMFC性能接近。通过DFT理论计算和相关实验证据可知，FeP的引入改变了阳极HOR反应中催化剂表面对氢中间体和磷酸物种的吸附能力。与Pt/C催化剂相比，Pt/FeP/C催化剂对于氢中间体的吸附能力变化并不显著。而对于磷酸物种，则更倾向于吸附在FeP表面。而磷酸物种作为一种质子给体，富集于FeP表面，促进了燃料电池阳极反应中的质子耦合电子转移过程（PCET），进一步提升了HOR催化活性和HT-PEMFC器件性能。该论文提出通过使用磷化物调控反应中间物种吸附从而进一步提升氢氧化活性，为HOR催化剂的开发和HT-PEMFC器件性能的提升提供了新的催化剂设计策略。王双印，湖南大学二级教授，博士生导师。国家杰出青年基金获得者、科睿唯安全球高被引科学家（化学、材料）, 爱思唯尔中国高被引学者（化学）。现为湖南大学二级教授，博士生导师。2006年本科毕业于浙江大学化工系，2010年在新加坡南洋理工大学获得博士学位，随后在美国凯斯西储大学， 德克萨斯大学奥斯汀分校、英国曼彻斯特大学（玛丽居里学者）开展研究工作。主要研究方向为电催化剂缺陷化学，有机分子电催化转化，燃料电池。代表性论文发表在国家科学评论，中国科学化学、材料，科学通报，JEC, Nature Chem., Nature Catalysis, JACS, Angew. Chem.（20）, Adv. Mater.（17）, Chem等期刊，总引用22000余次，H指数81，获教育部青年科学奖、湖南省自然科学奖一等奖（第一完成人）、中国侨届贡献一等奖。课题组更多详情可参见课题组网页：http://cmeel.hnu.edu.cn/index.htm根据课题组发展需求，王双印教授课题组拟招聘博士后若干，鼓励依托课题组申请博士后创新人才支持计划”、“博士后国际交流计划”及各类研究基金。薪资可达15~35万，特别优秀者可直聘湖南大学副教授。有意者请联系：shuangyinwang@hnu.edu.cn (王老师)。拟招聘方向：电催化，燃料电池，电化学制氢、有机合成、电化学工程，光电化学、计算化学等。https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202106758
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