InfoMat:原子尺度催化剂提升锂硫电池多硫氧化还原动力学

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开发高能量密度的二次电池具有重要的社会价值,锂硫电池因其高达2600 Wh kg1的理论能量密度而受到广泛关注。然而,硫正极的电化学过程动力学缓慢,多硫化物中间产物的溶解和穿梭导致正极活性物质流失和电池库伦效率降低,严重地制约了锂硫电池的实际性能。向正极引入电催化剂可以提升多硫转化动力学,然而常见的无机催化剂受限于有限的活性比表面积,其活性位点不能充分暴露和利用,导致其实际催化性能需要进一步提升。

近日,北京理工大学黄佳琦教授在InfoMat上发表了题为“Expediting redox kinetics of sulfur species by atomic-scale electrocatalysts in lithium–sulfur batteries”的文章。该工作提出了一种原子级分散的Co–N–C催化剂,大幅提升了催化活性位点的利用效率,从而提升了催化剂的整体活性。研究人员通过热解钴离子配位的卟啉有机骨架–石墨烯复合材料,制备了原子级分散的Co–N–C催化剂,钴含量达到0.6 at.%。通过恒压间歇滴定的方法观察不同电位下的充放电容量和电流响应时间,可以定量地评价催化剂的催化效果。实验表明原子级分散的Co–N–C催化剂对多硫化物的还原沉积和硫化锂的氧化溶解都具有显著提升的催化能力,表现为更高的容量和更早的电流响应时间。进一步的塔菲尔斜率拟合也验证了其催化作用。

原子级分散的Co–N–C催化剂促进多硫化物转化动力学

使用了这种原子级分散的Co–N–C催化剂的锂硫电池表现出显著提升的充放电容量、循环稳定性和倍率性能。在0.5 C条件下首圈放电容量达到1161 mAh g−1,300圈后容量保持在850 mAh g−1。同时可以构筑相对稳定循环的高载硫电池,面容量最高达到10.9 mAh cm−2。该工作提出了一种原子级分散的策略催化位点的利用效率,提供了多种定量评价锂硫电池中催化剂性能的方法,展示了原子级分散的催化剂在锂硫电池中的性能优势,对锂硫电池等基于多电子转化反应的能源器件具有重要的启发意义。

该研究发表在InfoMat上(DOI: 10.1002/inf2.12056)。


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