水系金属离子电池由于其高安全性和低成本，在大规模储能领域展现出良好的应用前景。金属锌在水系电解液中化学性能稳定、比容量高（理论比容量高达820 mAh g^-1），因此，在各种水系金属离子电池中，水系锌离子电池受到了广泛的关注。层状钒基化合物由于具有大的层间距和钒丰富的可变价态，是水系锌离子电池常用的正极材料，并展现了高的容量及优异的倍率和循环性能。但是，它们的平均充放电电压偏低（~0.8 V），极大地限制了其能量密度。另外，目前钒基水系锌离子电池的储能机理主要是基于金属阳离子的氧化还原，阴离子的氧化还原至今还没有被观察到，如果钒基水系锌离子电池实现阴离子的氧化还原，可有效提高锌离子电池的电压和容量，进而提高其能量密度。

近日，南开大学化学学院牛志强研究员团队通过简单的溶剂回流法制备了微米片结构的VOPO₄，利用其作为水系锌离子电池的正极活性材料。进一步选择高电压下稳定的高浓度电解液（21M LiN(CF₃SO₂)₂/1M Zn(CF₃SO₃)₂），组装了水系Zn/VOPO₄电池体系。此电池体系除了表现出传统的钒的氧化还原机理，在高电压区还实现了氧的氧化还原。由于氧的氧化还原，Zn/VOPO₄电池的平均充放电电压提高到了~1.56 V（约为传统层状钒基正极的两倍）。而且，氧的氧化还原还提供了27%的额外容量。因此，Zn/VOPO₄电池能量密度从160 Wh kg^-1提升到217 Wh kg^-1。而且，氧的氧化还原还促进了充放电过程中VOPO₄晶体结构的可逆演变，因此，Zn/VOPO₄电池展示了优异的倍率性能和循环稳定性（循环1000次后，容量保持率为93%）。该工作不仅为提高水系锌离子电池的性能提供了新思路，而且为水系锌离子电池的储能机理提供了一种新的视角。

相关结果发表Angewandte Chemie International Edition 上。