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可充电锌-空气电池因其高理论能量密度、低成本和环境友好等优势，被认为是一种前景广阔的电化学能源技术。然而，其实际应用受到氧析出反应（OER）与氧还原反应（ORR）动力学缓慢的制约，亟需开发高效的双功能电催化剂。尽管铱基材料在OER方面具有突出活性，但其ORR性能及整体稳定性仍难以满足可逆充放电要求。近年来，研究聚焦于通过载体工程调控金属-载体相互作用以提升催化性能，其中氮掺杂多孔碳材料凭借其可调的电子特性、高比表面积和丰富的缺陷结构，为负载Ir纳米颗粒并增强其双功能催化活性提供了理想载体平台。 中国科学院福建物质结构研究所曹荣/曹敏纳、福建农林大学游晗晖团队报道了一种氮掺杂多孔碳负载的铱纳米颗粒催化剂（Ir-NHC），通过强金属-载体相互作用有效调控了铱纳米颗粒的尺寸与电子结构，原位X射线吸收精细结构分析表明，该相互作用优化了反应中间体的吸附行为及铱的电子态，从而显著提升了其在析氧反应（OER）和氧还原反应（ORR）中的双功能催化性能。基于Ir-NHC组装的锌-空气电池展现显著优于商业Pt/C+Ir/C催化剂的催化性能。该研究为开发高效、稳定的金属-空气电池催化剂提供了重要借鉴。
图1：a）Ir-NHC 1000合成流程示意图。b和c）Ir-NHC 1000和在（c）的中所选矩形区域的TEM和HR-TEM图像。d）和e）Ir-NHC1000的高角度环形暗场（HAADF）-STEM图像及和相应的Ir，N，O元素图谱。 图2. a) Ir-NHC700、Ir-NHC800、Ir-NHC900、Ir-NHC1000和Ir/C的OER LSV曲线。b) Ir-NHC700、Ir-NHC800、Ir-NHC900、Ir-NHC1000和Ir/C的相应塔菲尔斜率。c) 在5 mA cm⁻²恒定电流密度下Ir-NHC1000的计时电位测试。约25小时和50小时处的电压变化是由于更新测量设备所致。 图3. a) Ir-NHC1000和NHC1000的C 1s XPS光谱。b-d) NHC1000和Ir-NHC1000的C、N和O的 K边XANES谱。(c)和(d)中的虚线显示了NHC1000与Ir-NHC1000之间主要吸收峰的位移。 图4. a) Ir、IrO₂以及Ir-NHC1000在0、1.2、1.3、1.4、1.5和1.6 V下的Ir L₃边XANES谱。b) Ir-NHC1000的Ir L₃边XANES曲线。 c) Ir-NHC1000的白线面积与平均Ir氧化数的线性关系图。 d) Ir、IrO₂以及Ir-NHC1000在0、1.2、1.3、1.4、1.5和1.6 V下的R空间Ir L₃边EXAFS谱。e) Ir、IrO₂以及Ir-NHC1000在0、1.2、1.3、1.4、1.5和1.6 V下k₃加权EXAFS的Ir L₃边小波变换。 图5. a) 锌-空气电池示意图。b) 基于Ir-NHC1000的可充电锌-空气电池在20 mA cm⁻²下的长时间放电曲线。c) Ir-NHC1000放电-充电曲线。d) Ir-NHC1000在10 mA cm⁻²下的200小时放电-充电循环曲线。e) 锌-空气电池的极化曲线和相应的功率密度曲线。f 和 g) 使用Ir-NHC1000在10 mA cm⁻²下的第1次和第2000次放电-充电循环曲线。 该工作通过对氮掺杂多孔碳载体的调控，实现了对铱纳米颗粒尺寸与电子结构的精准优化，并借助Ir–C、Ir–N/O强金属-载体相互作用显著提升了其在析氧与氧还原反应中的双功能催化性能。所获得的Ir-NHC1000材料在锌-空气电池中表现出高达862.5 mAh g⁻¹的比容量和长达2000次循环的优异稳定性，性能远超商业催化剂。该工作系统阐明了金属-载体相互作用在调控催化活性与稳定性中的关键作用，为设计高效、稳定的金属-空气电池催化剂提供了理论依据与材料策略。 论文信息 Enhanced Bifunctional Catalysis of Iridium Nanoparticles on Nitrogen-Doped Holey Carbon via Strong Metal–Support Interaction for Rechargeable Zinc–Air Batteries Dr. Hanhui You, Yifan Xu, Tao Shao, Dr. Dongshuang Wu, Dr. Fanfei Sun, Prof. Rong Cao, Prof. Minna Cao Angewandte Chemie International Edition DOI: 10.1002/anie.202514873
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