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背景介绍
电催化水分解制氢技术是解决能源危机的重要方案,但其阳极析氧反应(OER)因复杂的四电子转移过程导致动力学缓慢,成为制约制氢效率的关键瓶颈。虽然RuO2等贵金属催化剂表现出优异的OER活性,但其高昂成本和较差的稳定性限制了实际应用。近年来,研究者提出将贵金属与过渡金属单原子(如Co-SA)协同整合的策略,既能保持高催化活性,又能降低成本。然而,Ru纳米颗粒在酸性条件下易溶解,而Co单原子催化剂则面临金属浸出问题。因此,迫切需要研究一种更合适的载体,可以合理地改变活性位点的局部环境和电子结构,从而构建高效的OER电催化剂。MXene材料因其优异的导电性和大比表面积成为理想载体,其中Ti3C2Tx MXene通过边缘氧化可形成富含氧空位的MXene/TiO2异质结,不仅能抑制层间堆叠,还能增强金属活性位点的锚定能力,为开发高效稳定的OER催化剂提供了新思路。
成果简介 本研究成功开发了一种新型高效析氧反应(OER)电催化剂RuCo-MXene/TiO2,通过将钌纳米颗粒(Ru NPs)与钴单原子(Co SAs)可控负载于富含氧空位的MXene/TiO2异质结上,实现了催化性能的显著提升。该催化剂在酸性条件下仅需208 mV过电位即可达到10 mA cm-2电流密度,并展现出长达500小时的优异稳定性。实验表征结合理论计算表明,Ru NPs与Co SAs之间的协同作用有效调控了活性位点的电子结构,优化了氧中间体的吸附能,显著降低了O→OOH这一决速步的能垒,从而大幅提升了反应动力学。MXene/TiO2异质结载体不仅解决了MXene易堆叠的问题,其丰富的氧空位还增强了金属活性位点的锚定效果和电荷传输能力。这种将贵金属与过渡金属单原子相结合的策略,在保证催化活性的同时大幅降低了贵金属用量,为设计高效、稳定的OER催化剂提供了新思路,对推动电解水制氢技术的发展具有重要意义。 图文导读 图1 (a)RuCo-MXene/TiO2的制备示意图;MAX(b)、MXene(c)和RuCo-MXene/TiO2(d)的SEM图。 图2 RuCo-MXene/TiO2的TEM(a)和HRTEM(b)图;(c-h) RuCo-MXene/TiO2的HAADF-STEM和元素映射图;MXene、RuCo-MXene/TiO2、Ru-MXene/TiO2和Co-MXene/TiO2的拉曼光谱图(i)和N2吸脱附曲线以及孔径分布图(j);(k)RuCo-MXene/TiO2的接触角测试。. 图3(a)MAX、RuCo-MXene/TiO2、Ru-MXene/TiO2和Co-MXene/TiO2的EPR光谱图;(b)RuCo-MXene/TiO2和Ru-MXE/TiO2的Ru 3d和C 1s的高分辨率XPS光谱图;(c)RuCo-MXene/TiO2和Co-MXene/TiO2的Co 2p;(d)RuCo-MXene/TiO2、Ru-MXene/TiO2、Ru箔和RuO2的归一化Ru K边XANES光谱;(e)RuCo-MXene/TiO2、Ru-MXene/TiO2、Ru箔和RuO2的Ru K边FT-EXAFS光谱;(f)RuCo-MXene/TiO2的Ru K边FT-EXAFS拟合结果;(g)RuCo-MXene/TiO2、Co-MXene/TiO2、CoO、Co3O4和Co箔的归一化Co K边XANES光谱;(h)RuCo-MXene/TiO2、Co-MXene/TiO2、CoO、Co3O4和Co箔的Co K边FT-EXAFS光谱;(i)RuCo-MXene/TiO2的Co K边FT-EXAFS拟合结果。 图4 RuCo-MXene/TiO2、Ru-MXene/TiO2、Co-MXene/TiO2、RuO2和MXene的LSV极化曲线(a),过电位的OER比较(b),Tafel图(c)和在1.438 V与RHE下的奈奎斯特图(d);(e)RuCo-MXene/TiO2、Ru-MXene/TiO2、Co-MXene/TiO2、RuO2的Cdl值;(f)RuCo-MXene/TiO2的稳定性测试;(g)与最近报道的文献进性能比较图。 图5(a)RuCo-MXene/TiO2的FTIR图;(b)RuCo-MXene/TiO2的AEM机制图;(c)在U=1.23V下,含氧中间体在RuCo-MXene/TiO2、Ru-MXene/TiO2和Co-MXene/TiO2上的自由能分布图;(d-f)RuCo-MXene/TiO2、Ru-MXene/TiO2和Co-MXene/TiO2的DOS图;(g)优化OER机制的示意图。 课题组简介 刘飞,贵州大学教授,博士生导师。担任贵州省高等学校碳基能源分子化工利用技术重点实验室主任,贵州省化工协会副会长;团队长期致力于能源资源转化的高等教育和科学研究,近年来主持国家级、省部级及各类产学研项目50余项、获国家发明专利20余件、获贵州省科技进步奖2项。以第一作者或通讯作者身份在《Appl. Catal. B: Environ.》、《ACS Catal.》、《Nano Energy》、《Chem. Eng J.》、《J Mater. Sci. Technol.》、《Nano Research》等期刊上发表 SCI收录论文100余篇。 文章信息 Zhou S, Liu F, Ran Y, et al. Constructing double-tuned Ru nanoparticles and Co single atoms on MXene/TiO2 heterojunctions as for efficient oxygen evolution reaction electrocatalyst. Nano Research 2025, https://doi.org/10.26599/NR.2025.94907714.





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