Angew. Chem. :聚电解质接枝苯并咪唑阳离子促进CO2/纯水共电解产乙烯

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电催化反应发生在电极/电解质界面,除了电极催化剂材料外,电解质性质同样会显著影响电催化反应。对于电催化CO2还原,液态电解质中碱金属阳离子效应已经得到了广泛研究。碱金属阳离子长期以来被认为是CO2还原所必需催化促进剂,但是在能够达到工业级电流密度的CO2电解器中使用液态电解质,游离的碱金属阳离子容易迁移,造成气体扩散电极“盐析”失活、器件管理困难等问题,不利于实际应用。基于碱性聚合物电解质的纯水CO2膜电解器能够有效避免这些问题。碱性聚电解质中需要包含有机阳离子基团以传导OH-等阴离子,但这些接枝的有机阳离子基团如何影响CO2还原尚未被系统研究过。


近日,武汉大学庄林/王功伟团队通过在对三联苯-三氟甲基庚酮共聚物(pTPN)侧链上进行了一系列季铵阳离子的功能化(pTPN-X),系统地研究了聚合物电解质中的不同有机阳离子基团对CO2还原的影响。



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作者首先将这些离聚物修饰在铜粉上比较其CO2还原选择性。结果表明,接枝具有电化学氧化/还原活性的苯并咪唑阳离子(Beim+)能够有效提升乙烯等C2+产物选择性。结合电化学和原位拉曼光谱研究,作者发现苯并咪唑阳离子在还原电势下能够得电子形成自由基,并实现对CO2的活化过程。随后,基于原位红外光谱研究,发现pTPN-Beim在电极/聚电解质界面处的协同活化作用和疏水特点,促进了*CO覆盖度提升和C-C偶联过程,从而提升C2+产物选择性。


最终,作者利用Cu/pTPN-Beim气体扩散电极装配了纯水CO2膜电解器,实现了331 mA/cm2的工业级乙烯分电流密度。该工作通过聚电解质结构设计,为提高CO2电解性能提供了一条新途径。

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文信息

Dual-Role of Polyelectrolyte-Tethered Benzimidazolium Cation in Promoting CO2/Pure Water Co-Electrolysis to Ethylene

Liwei Xue, Zeyu Gao, Tianshu Ning, Wenzheng Li, Jinmeng Li, Jinlong Yin, Li Xiao, Gongwei Wang, Lin Zhuang


Angewandte Chemie International Edition

DOI: 10.1002/anie.202309519




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