ChemSusChem:中间体控制超低温SnO2电子传输层的制备及应用

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目前,SnO2已取代TiO2,成为钙钛矿太阳能电池(PSCs)最具潜力的无机电子传输层(ETLs)材料。但SnO2 ETLs制备过程中的高温后退火会导致界面的不完全覆盖以及氧空位,从而形成电荷陷阱或复合中心,造成器件性能下降。同时高温工艺增加能耗,且与柔性基底不兼容。


大连理工大学化工学院盘锦分院高立国副教授通过改进化学浴沉积法(CBD),引入螯合剂与前驱体溶液形成中间体,在低温(90℃)及超低温(25℃)下,调控SnO2的成核和生长动力学过程,制备了SnO2 ETLs。与传统的方法比较,中间体控制制备的超低温SnO2 ETLs具有更好的结晶,增强了透光率及电导率。通过对中间体控制超低温SnO2 ETLs复杂化学反应机理的深入了解,基于中间体控制化学浴沉积(IC-CBD)SnO2 ETLs的PSCs获得了23.17%的光电转换效率(PCE),且稳定性得到提升。



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中间体控制超低温SnO2 ETLs的制备机理:在尿素分解形成的碱性环境中,Sn2+快速水解生成Sn(OH)2,Sn(OH)2被氧化生成晶核SnO2·xOH-。同时,螯合剂TDGA(C4H6O4S)可与Sn2+螯合形成中间体,减少晶核形成的数量。中间体在晶体生长过程中被氧化并缓慢释放Sn4+,被释放的Sn4+进一步与SnO2·xOH-反应形成SnO2晶体。

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与传统的CBD SnO2相比,IC-CBD SnO2具有减小的粗糙度、更好的导电性及结晶度。较小的表面粗糙度能够改善ETLs与钙钛矿的界面接触,有利于钙钛矿层的沉积。提升的导电性有利于电荷的传输,减少缺陷态密度及电荷在ETLs/钙钛矿界面的积累,从而降低电荷复合,提升器件内部电荷传输效率。

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基于IC-CBD SnO2器件的PCE达到23.17%,在不加任何封装的条件下,基于IC-CBD SnO2器件储存在相对湿度为35±5%和温度~25℃的空气中840 h后,仍能保持初始效率的91%,展现出良好的稳定性。载流子传输动力学表明基于IC-CBD SnO2器件的暗电流更小,电荷复合被抑制,缺陷诱导的非辐射复合降低,能量损失减小。

文信息

Ultralow-Temperature SnO2 Electron Transport Layers Fabricated by Intermediate-Controlled Chemical Bath Deposition for Highly Efficient Perovskite Solar Cells

Prof. Liguo Gao, Zhen He, Ke Zeng, Prof. Anmin Liu, Prof. Feng Jiang, Prof. Tingli Ma


ChemSusChem

DOI: 10.1002/cssc.202300765




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