兰大靳军ACS Catal.: 调制光阳极界面的化学微环境,光电化学水氧化性能大提升!

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光电化学(PEC)水分解将太阳能转化为化学能,平衡了制氢的高成本和低效率,是解决能源危机的有效技术。对于具有潜在光电性能的赤铁矿(α-Fe2O3)光阳极,其和助催化剂界面之间电荷转移以实现高效的光电化学水氧化是一个很大的障碍。有文献报道,界面处的化学微环境在该领域中起着重要作用。

基于此,兰州大学靳军课题组使用含有二噻吩的共价三嗪骨架(CTF-BTh)来调节Gd掺杂赤铁矿和硅酸钴(Co-Sil)助催化剂之间界面的微环境,以实现高效光电催化水氧化。
研究人员分别通过原位电聚合和光辅助电泳沉积(PEPD)在Gd-Fe2O3纳米棒表面形成了连续的CTF-BTh和Co-Sil壳,获得了集成的Co-Sil/CTF-BTh/Gd-Fe2O3光阳极。Co-Sil/CTF-BTh/Gd-Fe2O3光阳极表现出优异的光电流密度(1.23 VRHE时为2.74 mA cm-2)和相当低的起始电位(~630 mVRHE)。
在这个系统中,Gd掺杂显着增加了施主密度并降低了电荷转移电阻,从而提高了α-Fe2O3的电导率;Co-Sil 助催化剂用于加速水氧化反应,因为它能够为水氧化提供更多的活性位点,钝化表面态并降低OER过电位。
研究人员使用CTF-BTh调节Gd-Fe2O3之间界面的化学微环境光阳极和Co-Sil助催化剂激发集成光阳极的更高性能,CTF-BTh的调制效果如下:
1.钝化表面态;
2.CTF-BTh中丰富的N和S与Co-Sil中的Co离子配位,这些配位键为电荷流动提供了通道,从而提高了Co的氧化态;
3.CTF-BTh的共轭体系易于电子离域,有效抑制了界面电子-空穴复合;
4.降低电荷转移电阻,提高表面光电压。这些修饰的协同效应极大地提高了α-Fe2O3的电荷分离效率、电荷转移效率和入射光的利用率基光阳极。
由于CTF易于修饰的性质,未来有望通过调节其他光电极和助催化剂的界面以获得整体高活性,为构建更高效的光电极拓宽了研究思路。
Modulation of the Chemical Microenvironment at the Hematite-Based Photoanode Interface with a Covalent Triazine Framework for Efficient Photoelectrochemical Water Oxidation. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c00285


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