含水层中有机物是由成千上万种不同类型的分子组成，有的具有生物活性易降解，有的则具有化学活性难降解。生物活性有机物是含水层中水文地球化学过程重要的电子供体。微生物介导下生物活性有机物降解导致的含砷铁氧化物还原性溶解是目前接受程度最高的地下水砷富集机理。然而，近些年来也有学者提出化学活性的有机物也可以通过电子穿梭、竞争吸附和络合砷的方式促进地下水砷的富集。目前，究竟是生物活性有机物还是化学活性有机物驱动砷的富集仍存在争议。此外，较多的研究采用三维荧光光谱和平行因子分析的手段表征有机物特征及其与砷富集过程的联系，高砷地下水系统有机分子特征在砷富集中的作用仍然未知。有机分子特征一定程度上反映了有机物的生物活性或者化学活性。因此，探究高砷地下水系统中有机分子特征有助于理解不同类型有机分子在砷富集过程中的作用。

针对上述科学问题，中国地质大学（北京）水资源与环境学院博士生乔雯在郭华明教授的指导下，以典型高砷地下水盆地——内蒙古河套盆地为研究对象，通过研究不同砷浓度地下水中的溶解性有机物（DOM）及对应深度沉积物中水溶态有机物（WSOM）分子特征、沉积物培养过程中有机分子和As、Fe等演化特征，揭示了WSOM中生物活性有机分子与地下水砷富集之间的重要联系（图1），提出了地下水砷的富集源于生物活性有机分子的驱动。研究取得的创新性认识如下：

图1：概念模型图

（1）发现河套盆地高、低砷地下水DOM中活性有机分子数及强度差异并不显著，不足以解释地下水砷浓度的巨大差异。

（2）揭示了高砷地下水系统中沉积物WSOM的生物活性分子数及强度明显高于对应深度地下水DOM活性分子数及强度，而低砷地下水系统中则恰好相反（图2A），并发现沉积物WSOM中相对DOM中特有的活性分子数（特别是其中含N的活性分子）与地下水砷浓度呈显著的正相关（图2B）。

图2：（A）地下水DOM及对应深度沉积物WSOM分子数;（B）沉积物WSOM中特有的活性分子数与地下水砷浓度的相关性

（3）发现在培养过程中沉积物WSOM消耗的生物活性有机分子越多，微生物活动越频繁，铁氧化物溶解量越多，所释放的砷越多（图3，图4），提出了沉积物WSOM中活性有机分子是河套盆地高砷地下水形成的源动力。

图3：培养前后沉积物WSOM中有机分子组成的范式图。（A）SM1；（B）SM4；（C）SM2。培养前后沉积物WSOM中共有的分子为抗性有机物（Resistant）；培养前沉积物WSOM中独有的分子为消耗的有机物（Consumed）；培养后沉积物WSOM中独有的分子为生成的有机物（Produced）。图中红色数字表示消耗的活性有机分子数

图4：三组沉积物培养实验结果。培养液中（A）As、（B）Fe(II)浓度随时间的变化；（C）培养前后沉积物提取态铁氧化物的含量变化

以上结果从有机分子的角度揭示了沉积物WSOM生物活性有机物的微生物降解是高砷地下水形成的重要驱动力。

上述研究成果发表在环境科学与工程领域国际顶级刊物《Environmental Science & Technology》上：Qiao, W., Guo, H.M.*, He, C., Shi, Q., Xiu, W., Zhao, B., 2020. Molecular evidence of arsenic mobility linked to biodegradable organic matter. Environ. Sci. Technol. https://doi.org/10.1021/acs.est.0c00737. [IF2018=7.149]

全文链接：https://doi.org/10.1021/acs.est.0c00737  

来源：中国地质大学（北京）科学信息网